氢能作为一种可持续的清洁能源,吸引了全世界的广泛关注。其中,电解水技术被认为是制备氢气的有效途径之一。羟基氧化物因其丰富的氧化还原成分和低廉的价格,表现出了优异的活性和稳定性,在众多催化剂中脱颖而出。
近日,石河子大学碳中和与环境催化技术研究团队(Carbon Neutralization and Environmental Catalytic Technology Laboratory, CN&ECTech Lab)采用一种快速高效的室温浸渍法,在泡沫镍上生长了硫掺杂羟基氧化物S-MNiOOH(M=Fe、Co、Ni和Cu)纳米片阵列,表现出了优异的HER和OER催化活性。研究发现,S-FeNiOOH在费米能级附近的态密度峰最低,电子的离域性最强,导电性最好,有利于电子的传输。在100 mA/cm2、1 M KOH条件下的催化析氢反应(HER)过电位为248 mV,ΔGH*为0.077 eV;催化析氧反应(OER)过电位为293 mV,降低了O*到OOH*的能垒,η=0.593,为OER提供理想反应界面。S-FeNiOOH全解水的电压可达1.81 V,分别比S-CoNiOOH、S-NiNiOOH和S-CuNiOOH低130 mV、185 mV和152 mV。在1.9 V下连续工作100 h,电流密度能够维持在80 mA/cm2。
图1. S-MNiOOH (M=Fe, Co, Ni和Cu)纳米片阵列的合成
图2. 不同样品的SEM、TEM、HRTEM和SAED图
图3. 不同样品中元素的高分辨率XPS光谱图
图4. (a-d)电荷密度及bader电荷转移图、(e-h)分波投影态密度(PDOS)、(i) HER吉布斯自由能图、(j) OER (U=0V)吉布斯自由能垒图和(k) OER (U=1.23V)吉布斯自由能垒图
图5. (a)全解水LSV曲线、(b) ECSA图、(c)长期稳定性试验、(d) HER过程不同电流密度范围下Δη/Δlog|j|比值、(e) OER过程不同电流密度范围下Δη/Δlog|j|比值和(f) H2和O2产量图。
该研究成果在国际期刊Journal of Power Sources 上发表。该文章的第一作者是石河子大学化学化工学院硕士研究生鲍文涛,通讯作者为杨金凤教授、杨盛超副教授、于锋教授。
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Rapid in situ synthesis of sulfur-doped transition-metal oxyhydroxides by room temperature impregnation for advanced electrocatalytic splitting water
Wentao Bao, Jinfeng Yang*, Wenxia Yan ,Ying Tang, Zhen Yang, Yunxia Zhao, Gang Wang, Shengchao Yang*, Feng Yu*
J. Power Sources, 2023, 580, 233307. DOI: 10.1016/j.jpowsour.2023.233307