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封博耀同学在《Journal of Colloid and Interface Science》发表研究论文
发布时间:2024-03-01

近日,课题组成员封博耀同学在国际知名期刊《Journal of Colloid and Interface Science》发表了题为“Agglomeration inhibition engineering of nickel-cobalt alloys by a sacrificial template for efficient urea electrolysis”的研究论文(DOI: 10.1016/j.jcis.2024.03.009)。

设计用于尿素电解辅助制氢的高性能非贵金属催化剂对治理含氮废水和推动氢能源发展有着重要的意义。镍基催化剂因其在尿素氧化反应(UOR)中表现出良好的催化活性而受到广泛关注。其中,NiOOH被认为是反应的主要活性成份,通过引入Co可以降低NiOOH的生成能垒从而促进反应进行。然而,纳米催化剂普遍拥有较高的表面能,容易发生奥斯特瓦尔德熟化现象,导致团聚。其中,纳米Co的团聚尤为明显,这严重影响了其对Ni活性位点的促进作用。探索一种简单高效的手段来改善纳米材料的团聚对提高催化性能至关重要。

本工作首次采用阴离子表面活性剂辅助制备高比表面积的合金催化剂,并研究了其生长机制。通过引入十二烷基硫酸钠(SDS)作为牺牲模板,辅助水热和煅烧过程,构建了具有独特结构的多晶纳米草。由于阴离子能与催化剂的表层金属配位并锚定在其表面,从而降低表面能。SDS及其煅烧过程中分解形成的硫酸根能够分别在水热过程的溶液体系和煅烧过程的固溶体体系中抑制奥斯特瓦尔德熟化的发生,减少催化剂团聚,从而充分发挥NiCo之间的协同作用,制备出高活性的NiCo合金催化剂。本工作为设计高效的UOR催化剂提供了新思路。

该研究成果以广西大学化学化工学院为第一通讯单位,尹诗斌教授和Panagiotis Tsiakaras教授为共同通讯作者,2021级硕士研究生封博耀为第一作者。该工作得到国家自然科学基金、广西自然科学基金重点项目和广西研究生教育创新项目的资助。

 

1. (a-d) 在不同浓度SDS溶液中水热制得的催化剂前驱体的SEM图像; (e) SDS浓度对催化剂生长的影响示意图; (f) XRD曲线; (g) FT-IR曲线; (h) TGDTG曲线。

2. (a-d) 不同浓度SDS辅助煅烧制得催化剂的SEM图像; (e, f) Ni 2pCo 2pXPS光谱; (g) 催化剂的XRD图谱; (h) SEM图像; (i) TEM图像; (j) HRTEM图像; (k) HAADF图像以及相应的EDS元素图谱。

3. (a) NiCo(SDS)/CCUOROERLSV对比图; (b) UORLSV曲线; (c) 各样品在UOR中达到不同电流密度时对应的电压;(d) NiCo(SDS)/CC与其他文献催化剂的性能对比; (e) Tafel斜率; (f) EIS阻抗谱图; (g) NiCo(SDS)/CCUOR稳定性曲线; (h, j) NiCo(SDS)/CC在不同电解质溶液(1.0 M KOH1.0 M KOH+0.33 M Urea)中的原位拉曼光谱。