在过去十年中,JHM 收到了大量关于利用高级氧化和还原过程去除污染物的稿件,包括但不限于芬顿或类芬顿过程、基于臭氧的技术、光解/光催化、电化学过程、单双原子催化和/或压电催化。当编辑收到这些稿件时,会根据一定的标准来决定是退稿还是送审。JHM 编辑撰写这篇社论的目的是澄清对这类稿件的处理方法,更重要的是强调这些稿件适合在 JHM 发表的方面。
1. 技术的 "环境相关性 "是一个关键标准。所使用的实验条件应与环境相关。仅在纯溶剂(即未经缓冲的去离子水、有机溶剂等)中进行性能评估是不可接受的。同样,使用远高于环境相关浓度的浓度也是不合适的。在纯溶液和放大浓度下进行一些研究以获得机理上的见解是可以接受的,但作者还应研究在天然/真实废水基质和环境相关污染物浓度下的去除情况。不鼓励使用替代染料(如亚甲基蓝、甲基橙、罗丹明 B)作为 "污染物 "模型,因为它们与环境无关。不过,作者可以使用工业中实际使用的染料。许多论文都侧重于酚类化合物(如苯酚、双酚 A、硝基苯酚)、抗生素(如四环素)和六价铬的去除。虽然这些化学物质是比较新材料/新技术与以往研究性能的良好基准,但它们的降解途径和机理已被充分了解。我们鼓励作者研究能够引起环境界广泛兴趣的重要持久性或新兴污染物。
2. 与已发表的相关主题研究相比,要求明确说明工作的新颖性和环境相关性。工作的新颖性不应仅限于新材料的合成或现有材料的新应用。作者应突出污染物与材料相互作用、材料在生成活性物种(RSs)方面的性能、污染物转化和/或复杂环境对污染物降解的影响等方面的新颖性。研究应具有普适性,而不是主要关注材料特性和在特定条件下的性能。稿件所附的环境影响(Environmental implication)应能为编辑提供有关工作新颖性和相关性的新见解,而不是对摘要的重复。
3. 对于以开发新材料为重点的研究,应明确说明制造新材料所使用的程序和化学物质,使读者能够掌握和复制。作者应避免过多地介绍材料表征结果而忽略环境内容。理想情况下,解释材料性能或结构-活性关系的关键材料表征结果应包含在主稿中。其他相关表征结果可在稿件中简要概括,详细信息作为补充材料提供。需要从机理角度明确解释材料工作的原因,而不仅仅是展示在特定条件下的性能改进。鼓励使用计算工具,如密度泛函理论(DFT)计算,以支持材料特性在观察到的效果中所起的作用。不过,鉴于此类模型设置中使用的是理想化的材料特性和简单的基体特性,因此基于密度泛函理论得出的结论也必须得到直接实验证据的支持。过度依赖计算工具来深入了解过程的机理是不可接受的。同样,也不鼓励仅使用计算工具来预测降解污染物的毒性。
4. 新材料/新技术应在性能和能耗方面与竞争对手进行比较。必须认识到,这些比较是在类似的操作条件(pH 值、污染物浓度、材料用量等)下进行的。同样,鼓励但不要求对成本效益进行基准比较。不过,任何有关成本竞争力的说法都应得到证实,成本分析也应公平客观。作者应探索新材料的极限,而不是展示几个使用周期的简单重复性实验。作者最好对材料的性能进行长时间或恶劣条件下的测试,但这种测试也可作为未来研究的一部分,重点研究新材料的稳定性和耐用性(stability and robustness)。如果没有进行长期测量或严酷条件下的测试,则不鼓励作者声称材料具有可重复使用/可回收性、寿命长和耐用性(reusability/recyclability, longevity, and robustness)。作者还应考虑所提材料对环境的影响。应避免使用极易浸出有害物质(如重金属)的材料。如果使用,必须在实际应用条件下对其浸出行为进行评估。如果材料开发是该项工作的主要贡献,那么即使在几个使用周期内也无法显示出稳定性或显示出有害物质(如重金属)的大量浸出,提交的材料将被拒绝。
5. 机理研究应以批判的方式进行。同样重要的是,作者应强调所提出的机理可合理适用的操作窗口。为了深入了解 RS 在污染物去除过程中的作用,作者通常会使用有机清除剂来竞争性地消除污染物与 RS 的反应,和/或使用探针化合物或电子顺磁共振 (EPR) 来测量 RS 的生成。不过,重要的是要认识到这些量化 RS 的方法都有局限性,在解释结果和做出结论时需要考虑这些局限性。一些讨论这些局限性的好文章如下。
1. Lee, J.; von Gunten, U.; Kim, J.-H., Persulfate-Based Advanced Oxidation: Critical Assessment of Opportunities and Roadblocks. Environmental Science & Technology 2020, 54, (6), 3064-3081.
2. Guo, Y.; Zhang, Y.; Yu, G.; Wang, Y., Revisiting the role of reactive oxygen species for pollutant abatement during catalytic ozonation: The probe approach versus the scavenger approach. Applied Catalysis B: Environmental 2021, 280, 119418.
3. Lei, Y.; Yu, Y.; Lei, X.; Liang, X.; Cheng, S.; Ouyang, G.; Yang, X., Assessing the Use of Probes and Quenchers for Understanding the Reactive Species in Advanced Oxidation Processes. Environmental Science & Technology 2023, 57, (13), 5433-5444.
4. Chen, Y.; Miller, C. J.; Xie, J.; Waite, T. D., Challenges Relating to the Quantification of Ferryl(IV) Ion and Hydroxyl Radical Generation Rates Using Methyl Phenyl Sulfoxide (PMSO), Phthalhydrazide,and Benzoic Acid as Probe Compounds in the Homogeneous Fenton Reaction. Environmental Science & Technology 2023, 57, (47), 18617-18625.
5. Garg, S.; Yuan, Y.; Mortazavi, M.; Waite, T. D., Caveats in the Use of Tertiary Butyl Alcohol as a Probe for Hydroxyl Radical Involvement in Conventional Ozonation and Catalytic Ozonation Processes. ACS ES&T Engineering 2022, 2, (9), 1665-1676.
6. Wang, L.; Li, B.; Dionysiou, D. D.; Chen, B.; Yang, J.; Li, J., Overlooked Formation of H2O2 during the Hydroxyl Radical-Scavenging Process When Using Alcohols as Scavengers. Environmental Science & Technology 2022, 56, (6), 3386-3396.
7. Wang, L.; Chen, Y.; Chen, B.; Yang, J., Generation of hydroxyl radicals during photodegradation of chloroacetic acids by 254 nm ultraviolet: A special degradation process revealed by a holistic radical determination methodology. Journal of Hazardous Materials 2021, 404, 124040.
6. 要求在提交的数据中使用适当的统计描述符(标准偏差、范围、误差条等)。未包含重复实验结果的论文将被立即驳回。不应使用 "显著变化 "或 "显著增加 "等术语,除非显示了相关的显著性统计检验。报告值的有效位数应与估计误差一致。
7. 作者应在主要稿件中说明用于性能评估的实验程序。由于大多数先进处理技术都会受到pH值和共存离子的强烈影响,因此作者在实验过程中必须使用适当的离子强度和缓冲剂来维持pH值。然而,我们必须认识到,虽然这种纯污染物溶液中不存在缓冲能力,但在实际废水中情况并非如此,因为碳酸根和/或磷酸根离子等缓冲离子的存在会抵制pH值的变化。因此,纯溶液中的 pH 值变化(以及pH值对工艺性能的影响)将比实际废水处理过程中的pH值变化更为严重。如果缓冲离子会干扰处理过程,那么避免使用缓冲剂来获得机理认识是可以接受的,但作者应测量实验过程中的pH值变化,并在解释结果时将这些pH值变化考虑在内。如果实验过程中的pH值与初始pH值不同,作者不应得出工艺/催化剂在该初始pH值条件下有效的结论。除非作者证明了该技术在受控 pH值(最好是在中性pH值范围内)下的良好性能,否则其工作与环境的相关性并不明显。
通过遵守此处概述的指南,关注污染物降解的高级氧化和还原过程的投稿将更有可能与期刊的范围保持一致,并吸引更广泛的 JHM 社区参与。