摘要

空气污染对人类健康具有重要的影响，现有的国控环境空气质量监测站点所使用的台式仪器体积大、造价高，一个城市能够架设的站点数目较为有限，这造成了污染物监测在空间覆盖率和分辨率上的不足，尤其是难以覆盖城市地区微环境(比如公交车站和街谷)中的空气污染状况，这对新形势下的精细化空气质量管理造成了挑战。近年来逐渐兴起的便携式仪器具有体积小、成本低的优势，可以获取高时空分辨率的城市空气污染特征，这对现有的城市空气质量监测网起到了很好的补充作用。然而便携式仪器在大气环境观测中的应用仍然面临诸多挑战，主要体现在测量的精度和准确度上与台式仪器相比还存在着一定的差距。为提高便携式仪器数据的准确性，本研究改进了电化学传感器和微型黑碳仪这两种仪器的数据订正算法，并以微型黑碳仪数据订正在深圳铁塔的梯度观测为例作为数据订正应用的一个示范。

电化学传感器这部分的工作在广州市暨南大学大气超级监测站（JNU）开展。电化学传感器数据使用灵嗅S4D(深圳可飞)获取，基准数据使用传统台式仪器获得，观测时间段为2018年10月1日~2019年3月31日，本研究涵盖了CO、NO₂和O₃三种常用气体污染物数据，数据的时间分辨率为1分钟，观测期间电化学传感器工作电极的读数涵盖从10⁰到10²nA三个数量级，说明本研究所获得的数据具有较好的代表性。由于电极信号比较微弱(nA量级)，容易受到环境因素变化(例如温度和湿度)造成的电信号漂移，这是电化学传感器观测误差的主要来源。前人的研究已经提出了多种电化学传感器数据订正算法，但是这些算法之间孰优孰劣还未见有报道，本研究对8种数据订正算法进行了比较，其中6种为文献中的算法(AS_SA, AS_AA, NZ_Ba, NZ_Opt, PXB, CL)，2种是本研究新开发的算法(LY_A和LY_B)。为了对算法比较实现量化的评估，本研究提出了一种新的算法评价体系，涵盖了以下统计学参量：平均偏差（MB）、平均粗差（MGE）、均方根误差（RMSE）、相关系数（Pearson r）、精度（Precision），平均绝对误差变异系数（CvMAE），与基准数据的线性回归斜率（DRS）和截距（DRI），从而能够较为全面地评价每种算法的订正效果。评价的主要结果如下：PXB算法在CO数据订正中表现最好，其次是CL算法，然而CL算法与PXB算法的评分差值小于5%，所以这两种算法均适用于CO数据的订正；对于NO₂数据的订正，NZ_Ba算法评分最高，CL算法紧随其后，仅比NZ_Ba算法低分5%，因此这两种算法均可用于对NO₂数据的订正；对于O₃数据的订正，本研究提出的新型算法LY_B结果最好，其次是AS_SA算法，得分比LY_B算法低10%，因此本研究推荐使用LY_B和AS_SA算法对O₃数据进行订正。此外，本文对各个算法对包括温度，湿度，污染物浓度，交叉敏感性这些因素的依赖性进行了深入分析，证实了之前所述的优胜算法之所以比其他算法效果好，就是因为降低了对这些因素的依赖性。

本研究关于微型黑碳仪的数据订正算法开发以及应用的工作，分别在JNU站点和深圳气象铁塔进行。本文在JNU站点的观测时间段为2018年4月13日~2018年4月22日，时间分辨率为1分钟。本研究使用了2种型号的微型黑碳仪（MA200和AE51），以及1种台式仪器(AE33)作为参照基准。前人的工作分别提出了ONA算法用以降低电信号的噪音，以及Virkkula算法用以订正黑碳浓度和光衰减信号之间非线性响应造成的负载效应。但是这两种算法各有侧重，单独使用并不能达到最好的订正效果，本研究提出使用三步法进行订正，将这两种算法进行有机的结合，从而取得更为优异的订正结果。第一步首先使用ONA算法订正信号噪音，第二步再使用Virkkula算法订正非线性响应，第三步使用台式仪器订正信号响应的斜率。结果表明，三步法中每一步都能提升与基准仪器之间的相关系数，使用三步法订正可以获得优于仅使用ONA或者Virkkula算法的结果。关于黑碳数据三步法订正的应用工作，在2018年8月17日~2018年9月1日期间于深圳气象铁塔开展，时间分辨率为5分钟，分别在气象铁塔2m，100m，200m和 350m的4个高度设置采样点，数据使用了前述的三步法进行订正，观测结果如下：各高度平均eBC浓度分别为2.5 ± 1.4，3.1 ± 1.9，2.6 ± 1.6，2.8 ± 2.2 μg·m^-3，说明边界层内黑碳在垂直方向上并非均匀混合，而是具有一定的梯度分布。而且这个梯度分布具有显著的日变化特征。其中在傍晚和凌晨梯度分布不显著，而在下午黑碳浓度呈现明显的上高下低的分布。以往文献中关于边界层内黑碳的垂直分布的观测仍然比较匮乏，本研究所积累的观测数据对于将来进一步深入研究黑碳的气候效应有着不可或缺的作用。

梁粤在硕士期间共发表论文4篇，其中一作1篇（1篇SCI一区），共同作者3篇

1. Liang, Y., Wu, C.*, Jiang, S., Li, Y. J., Wu, D., Li, M., Cheng, P., Yang, W., Cheng, C., Li, L., Deng, T., Sun, J. Y., He, G., Liu, B., Yao, T., Wu, M., and Zhou, Z.: Field comparison of electrochemical gas sensor data correction algorithms for ambient air measurements, Sens. Actuators B Chem., 327, 128897, doi: https://doi.org/10.1016/j.snb.2020.128897, 2021. (A1一区,IF=7.1 Top期刊)

2. Sun, J. Y., Wu, C.*, Wu, D.*, Cheng, C., Li, M., Li, L., Deng, T., Yu, J. Z., Li, Y. J., Zhou, Q., Liang, Y., Sun, T., Song, L., Cheng, P., Yang, W., Pei, C., Chen, Y., Cen, Y., Nian, H., and Zhou, Z.*: Amplification of black carbon light absorption induced by atmospheric aging: temporal variation at seasonal and diel scales in urban Guangzhou, Atmos. Chem. Phys., 20, 2445-2470, doi: https://doi.org/10.5194/acp-20-2445-2020, 2020. (A1一区,IF=5.5 Top期刊)

3. 何国文, 吴兑, 吴晟, 李梅, 邓涛, 吴伟超, 李莉, 程鹏, 袁婧, 张颖龙, 宋烺, 孙嘉胤, 陶丽萍, 梁粤, 谭健, 周振, 嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征. 中国环境科学, 2020. 40(10): p. 4265-4274. (EI期刊)

4. 孙嘉胤, 吴晟, 吴兑, 李梅, 邓涛, 杨闻达, 程鹏, 梁粤, 谭健, 何国文, 成春雷, 李磊, 周振, 广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究. 中国环境科学, 2020. 40(10): p. 4177-4189. (中文核心期刊)

申报专利2项

1.一种获取黑碳在城市路网空间分布的装置第二发明人（新型已授权，发明审查中）

2.一种精确测定大气颗粒物采样膜沉积面积的装置及方法第六发明人（新型已授权，发明审查中）

毕业去向：澳门大学读博

何国文 硕士论文题目《利用臭氧激光雷达研究中国东部典型城市边界层臭氧污染的垂直分布特征》

毕业答辩视频 https://www.bilibili.com/video/BV1hh411a7Sj/

摘要

近年来，中国东部城市夏秋季发生臭氧（O₃）污染的现象日趋凸显，浙江嘉兴市、广东深圳市作为典型城市之一，O₃污染已成为政府和公众广泛关注的焦点问题。而边界层处于地表与自由大气之间，是污染物集中存在的大气层，研究边界层内O₃污染对当地制定污染防治控制方案具有重要参考意义。本研究利用2018年夏季（8月1-31日）嘉兴市、2019年秋季（9月12日-10月27日）深圳市的差分吸收臭氧激光雷达遥感观测资料，结合地表观测的气象要素与常规空气质量要素资料定性定量分析O₃的污染气象、深入研究O₃污染的垂直变化特征。取得以下主要研究成果：

（1）影响O₃生成的关键气象要素：高温低湿高光化辐射（光化辐射强度选取JNO₂的大小表示）背景有利于O₃生成，日间O₃与T、光化辐射正相关，与RH负相关，随T、光化辐射与RH增加，O₃浓度分别呈阶梯式上升和下降趋势，它们是影响O₃生成的关键气象要素。对嘉兴地区全年数据统计表明O₃_1h超标时T范围为24~36℃，RH范围36%~77%，均无降水；24℃以上的T与77%以下的RH可作为启动预警O₃污染的气象指标。对深圳地区JNO₂与O₃的关系特征分析表明0.007s^-1以上的JNO₂最利于O₃生成。

（2）边界层内O₃廓线垂直分布特征：臭氧激光雷达观测结果表明，日间无论O₃超标天与清洁天，垂直方向上其浓度随高度先升后降，嘉兴地区在600~800m范围出现O₃峰值，深圳地区在300~500m范围出现O₃峰值。夜间嘉兴地区的残留层内分布着浓度较低的O₃气团，而深圳地区的残留层内与边界层顶附近（1300~1700m范围）均富含高浓度O₃。

（3）边界层内O₃廓线日变化特征：对于嘉兴地区，O₃廓线日变化规律表现为夜间和凌晨800m以下O₃浓度梯度不显著，7:00~11:00随时间快速增加，在12:00~16:00持续高值，而17:00后开始下降。对于深圳地区，O₃廓线日变化规律表现为0:00~5:00各个高度O₃逐时降低，600m以下7:00~11:00随时间快速增加，在12:00~16:00持续高值，18:00后逐时缓慢降低，但夜间仍保持较高浓度。

（4）边界层过程影响地表O₃浓度：夜间残留层内与日间边界层中上层作为高浓度O₃区域，这部分O₃分别在上午混合层向上发展突破残留层、午后边界层全面发展时在大气湍流的作用下均形成持续向下的高浓度O₃输送带，边界层内O₃与地表O₃的叠加机制加剧地表污染。对深圳地区的定量分析表明，副热带高压与台风外围下层气流控制下的重污染过程中残留层内O₃对早上9:00地表O₃平均贡献率为54%±6%，边界层顶附近的O₃次峰值区对午后14:00地表O₃平均贡献率为26%±9%。揭示了残留层内O₃与边界层中上层O₃对影响地表O₃浓度的重要性。

何国文在硕士期间共发表论文5篇，其中一作2篇（1篇中文核心，1篇SCI一区），共同作者3篇

[1]何国文,吴兑*,吴晟**,李梅,邓涛,吴伟超,李莉,程鹏,袁婧,张颖龙,宋烺,孙嘉胤,陶丽萍,梁粤,谭健,周振.嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征[J].中国环境科学,2020,40(10):4265-4274.

[2]Guowen He, Tao Deng*, Dui Wu**, Cheng Wu et al. Characteristics of the boundary layer ozone and its effect on surface ozone concentration in Shenzhen, China: A case study [J]. Science of The Total Environment, 2021: 148044. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.148044. (IF=6.551)

[3]宋烺,邓涛*,吴兑**,何国文,孙嘉胤,翁佳烽,吴晟.广州地区典型灰霾过程及不同天气类型下边界层高度研究[J].环境科学学报,2019,39(05):1381-1391.

[4]孙嘉胤,吴晟*,吴兑**,李梅,邓涛,杨闻达,程鹏,梁粤,谭健,何国文,成春雷,李磊,周振.广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究[J].中国环境科学,2020,40(10):4177-4189.

[5]Yue Liang, Cheng Wu*, Shutong Jiang, Yong Jie Li, Dui Wu, Mei Li, Peng Cheng, Wenda Yang, Chunlei Cheng, Lei Li, Tao Deng, Jia Yin Sun, Guowen He, Ben Liu, Teng Yao, Manman Wu, Zhen Zhou. Field comparison of electrochemical gas sensor data correction algorithms for ambient air measurements[J]. Sensors and Actuators B: Chemical,2021,327: 128897.

毕业去向：中山大学读博