二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄）是导致全球变暖的两种主要温室气体，但也是丰富且低成本的碳源。特别是CH4被认为是一种相对清洁的能源，可以用来实现低碳经济。甲烷干重整反应（DRM）是一种将CH₄和CO₂两种主要的温室气体同时转化为合成气（H₂+CO）的化学反应过程，同时也被认为是解决减少温室气体排放和利用碳生产通用原料挑战的最重要方法之一。

本工作采用一步法制备了CeO₂掺杂的Ni/MgO DRM催化剂。与Ni/MgO催化剂相比，Ni/MgCe_0.12Ox催化剂在DRM的活性和稳定性方面表现出优秀的催化性能。各类表征表明，优越的催化性能来源于金属Ni物种和丰富的氧空位，这与引入CeO₂密不可分。CeO₂的掺杂通过与NiO的相互作用削弱了NiO与MgO之间的相互作用，从而促进了镍物种的还原，而金属Ni又有利于CH₄的活化。此外，CeO₂的存在产生了丰富的氧空位，即CO₂吸附和活化的高活性位点。从CO₂中产生的活性氧物种有助于消除焦炭的前体并提高稳定性。因此，金属Ni和氧空位之间的协同效应通过增强CO₂和C-H在CH₄中的解离使Ni/MgCe_0.12Ox获得了优秀的催化性能。这项工作揭示了DRM中的活性位点和机制，可能对开发适用于工业的DRM催化剂产生积极影响。

第一作者：丁熙、杨云峰、李钊杨

通讯作者：郭勇

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04150