硕士生刘文慧文章“Radiation-Synthesized Metal–Organic Frameworks with Ligand-Induced Lewis Pairs for Selective CO2 Electroreduction”被《Small》(中科院1区,IF=13)接收发表!
惰性CO2分子在环境条件下通过C─C偶联反应的电化学活化仍然是一个重大挑战,但对可持续发展和减少CO2排放具有很大的希望。路易斯对可以捕获二氧化碳并与之反应,为电合成高附加值的C2产品提供了一种新的策略。本文提出了一种电子束辐照策略,用于快速合成具有良好定义的路易斯对(即Cu- Npyridinic)的金属-有机骨架(MOF)。
(1)与RHE相比,合成的MOF在−0.88 V下的总C2产物法拉进效率为70.0%。
(2)原位衰减全反射傅立叶变换红外和拉曼光谱显示,配体中缺乏电子的刘易斯酸性Cu位点和富电子的刘易斯碱性吡啶N位点促进了CO2分子的靶向化学吸附、活化和转化。
(3)DFT计算进一步阐明了CO2还原反应中关键中间体的电子相互作用。
这项工作不仅推动了Lewis对MOF作为二氧化碳电化学转化的新平台,而且为电子束辐照合成先进纳米材料的潜在机制提供了开创性的见解。
文章链接:https://doi.org/10.1002/smll.202408688