凝胶电解质在水系锌离子电池表现出良好的应用前景，但传统的凝胶电解质通常采用光引发或热引发，制备好后再同电极组装成电池。这种非原位方法制备的电池中往往存在电极/电解质界面接触差的问题，从而导致枝晶和副反应严重。松山湖材料实验室王欣和哈尔滨工业大学(深圳)莫富年，中国科学院深圳先进技术研究院/深圳理工大学(筹)韩翠平合作，进行深入研究发现锌金属具有较强的还原性，可以引发丙烯酰胺单体聚合，从而直接在锌电极上原位聚合形成凝胶电解质。该聚合的机理是由于锌金属和单体溶液中的氧化剂构成了氧化还原引发体系，使氧化剂分解产生自由基从而引发的单体聚合。这种原位聚合策略在电极和电解质界面实现化学“焊接”的作用，不仅解决了界面差的问题，还促使锌沿(002)面择优沉积，从而使得原位形成的对称电池寿命高达5100小时，在锌的利用率高达87%时依旧能稳定运行240小时。

图1  非原位和原位高分子凝胶电解质界面的结构示意图

图2 以原位高分子凝胶为电解质的对称电池和电容器的性能

其成果以题为“Chemical Welding of Electrode-Electrolyte Interface by Zn Metal-Initiated in-situ Gelation for Ultralong-Life Zn-Ion Batteries”在国际知名期刊 Advanced Materials上发表。本文第一作者为秦瑶，通讯作者为王欣，莫富年，韩翠平，通讯单位为松山湖材料实验室、哈尔滨工业大学(深圳)、深圳理工大学(筹)。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202207118

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