高介电常数聚合物电介质的开发对柔性有机场效应晶体管(OFETs)具有重要意义。一方面，具有高介电常数的栅极聚电介质可以在通道中产生更多的感生电荷以提高迁移率；另一方面，该类电介质可以降低器件的阈值电压(V_th)和工作电压以实现低功耗运行，这对于制造大规模集成柔性/可穿戴电子产品至关重要。现有报道中，由离子基团或离子组分与聚合物结合而形成的离子型聚合物由于在电场作用下能形成电双层(EDL)或离子极化而表现出显著地提高介电常数或电容的潜力。然而，该类离子型聚合物中未被键合的离子或自由的反离子容易聚集成大的离子域，在高频交变电场下表现出严重的滞后效应，极大地限制了器件运行的稳定性。针对当前存在的问题，团队利用聚氨酯（PU）化学，以共价键将带正电荷和负电荷的偶极基团(包括磺基甜菜碱两性离子和硝基)键合到PU（图1）中，获得了具有高介电性能的聚合物电介质。研究表明，所合成的PU基聚电介质在高、低频率下均表现良好的介电稳定性，其中含硝基的NO₂-PU表现出比Z-PU-N⁺（铵离子在主链、磺酸阴离子在侧链）和Z-PU-S-N⁺（铵离子/磺酸阴离子均在侧链上）更高的介电常数，介电常数可达6.5。

与未功能化的PU相比，以Z-PU-N⁺、Z-PU-S-N⁺和NO₂-PU作为栅极电介质构筑的OFET器件的场效应晶体管性能均有较大程度的提高，其中NO₂-PU的效果更为显著。使用含有15 mol%硝基的NO₂-PU-15作为栅极介电层的器件表现出最好的性能，其V_th低至-0.02 V，显著低于报道的用其他聚合物电介质构筑的OFET器件（图1）。此外，合成的三种PU基聚电介质均能形成均匀且机械坚固的薄膜，具有高拉伸强度(>20.0 MPa，最大可达67.8 MPa)和高断裂伸长率(> 450%)，足以满足柔性电子器件的要求。该研究为提高聚合物介质的介电常数提供了一种新的方法，对柔性/可拉伸和可穿戴电子器件具有重要价值。

图1. 合成的含磺基甜菜碱两性离子和硝基的PU基聚介电质及其介电常数和场效应晶体管性能

相关研究成果以“Functional Zwitterionic Polyurethanes as Gate Dielectrics for Organic Field-Effect Transistors”为题发表在国际知名期刊《Advanced Electronic Materials》。2021级研究生孙倩为论文的第一作者，2023级研究生胡进康、2022级新能源材料与器件专业本科生陈驰参与了该论文的相关实验工作。该研究得到了湖北省自然科学基金、国家自然科学基金及江汉大学双一流学科建设重点建设学科项目基金的支持。

全文链接：https://doi.org/10.1002/aelm.202400578.