西北工业大学涂用广课题组《Chem. Eng. J. 》：通过表面重构降低甲脒基钙钛矿太阳能电池电压损失
钙钛矿太阳能电池自2009年首次被报道以来，其生产成本低、光电转换效率高、加工方式多样、带隙可调等优点使其成为近年来太阳能电池研究领域的重点。钙钛矿太阳能电池经过十二年的发展，其光电转换效率从2009年的3.8 %发展到目前25.7 %，成为了光伏产业化的有力竞争者，在未来将拥有更加广阔的应用前景。
由于接近Shockley-Queisser（S-Q）最优的最佳带隙和FAPbI3基钙钛矿的热稳定性提高，无MA钙钛矿（即FA基卤化铅钙钛矿）太阳能电池引起了广泛关注。而无MA钙钛矿太阳能电池过高的开路电压损失（Vloss）限制了器件性能。根据精细平衡理论，开路电压损失主要包含三部分：Eg/q -, Δ
and Δ
，其中 是S-Q极限的Voc（一般无法改变），Δ
是辐射复合导致的电压损失（由于其较小的值（~0.01 V），通常可以忽略不计），Δ
是非辐射复合导致的电压损失。因此，最小化钙钛矿太阳能电池的开路电压损失主要取决于Δ
的降低。准确来说，减少非辐射复合是钙钛矿太阳能电池接近其理论极限效率的有效途径。
鉴于此，西北工业大学涂用广课题组提出了使用IABr（咪唑氢溴酸盐）进行表面重构产生2D/3D异质结最小化无MA钙钛矿太阳能电池开压损失的策略。2D/3D异质结表面重构策略给予了无MA钙钛矿薄膜更好的能级匹配和更低的非辐射复合，增强了准费米能级进一步分裂，以达到最小化器件中的电压损失提高开路电压。该策略导致FA0.9Cs0.1PbI3钙钛矿太阳能电池的功率转换效率显著提高至23.25%，以及0.384 V的开压损失。表面重构产生的2D/3D异质结最大限度地提高了开路电压，从而提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率。相关研究成果发表以题为“Minimizing Voltage Deficit in Methylammonium-Free Perovskite Solar Cells via Surface Reconstruction”发表在《Chemical Engineering Journal》上。
图文解析
图1 a) IABr咪唑氢溴酸盐的化学结构；b) 表面重构示意图；c) 钙钛矿薄膜俯视SEM图像，比例尺为2µm；d) 钙钛矿薄膜原子力显微镜图像，标尺为400nm；分别为i) 对照组，ii) IABr-05，iii) IABr-10，iv) IABr-20
图2 a-c) 样品薄膜的XRD图谱；d-h) 薄膜在0.2°入射角下的二维GIWAXS图像；i) 薄膜的GIWAXS空间映射的径向强度图像
通过微纳结构表征可以看出，使用IABr的异丙醇溶液后处理钙钛矿薄膜，在3D薄膜表面可以形成低维度的钙钛矿覆盖层，进而形成2D/3D异质结结构。异质结结构进一步影响钙钛矿薄膜的半导体性质。
图3 a-e) 分别为C 1s, N 1s, Br 3d, Pb 4f, I 3d的对照组和IABr-10薄膜表面区域的XPS图像；f) 对照组和IABr-10薄膜的UPS图像
图4 采用石英玻璃基底和400nm激发波长进行稳态光致发光光谱测试。a-d) 分别为对照组、IABr-05、IABr-10和IABr-20薄膜的测试图谱；e) 对照组和IABr-20薄膜正反面对照图。f-i) 分别为对照组、IABr-05、IABr-10和IABr-20薄膜的PL mapping图像；j) 为对照组和IABr-10的PL强度分布图像，测试条件为532nm激光波长，功率设置为5μw。k) 2D/3D异质结影响VOC的原理图，l) 器件结构示意图
通过光谱（XPS、UPS、PL、TRPL、PL mapping）表征，2D/3D异质结表面重构策略使得钙钛矿薄膜的缺陷得到抑制，呈现出偏p型的特性，赋予了无MA钙钛矿薄膜更好的能级匹配和更低的非辐射复合，进一步增强了准费米能级的分裂。
图5 a) 对照组器件的正反扫J-V曲线；b) IABr-10处理薄膜的正反扫J-V曲线；c) EQE图像和对应的综合JSC曲线；d) 对照组和IABr-10器件的VOC光依赖；e) IABr-10器件最大功率点的稳定功率输出特性；f) IABr-10器件的稳定性表征（暗态下25℃，湿度30%） 最终实验组冠军器件PCE为23.25%（Voc为1.172V，Jsc为24.57 mA/cm2，FF为80.76%，反扫），而对照组器件为21.61% （Voc为1.120 V，Jsc为24.73 mA/cm2，FF为78.03 %，反扫），且实验组器件具有更优异的光照及长期存放稳定性，这得益于表面重构获得的2D/3D异质结结构，减少了界面电荷累积与非辐射复合。
原文链接https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722021179
转自：化学与材料科学微信公众号
媒体报道：https://mp.weixin.qq.com/s/_kmkWFxrFFCzMfyKFMxFsA