金属位置的电子态和电子自旋是决定光催化剂催化活性的基础。结果表明，在不改变两种金属-有机超分子组装体的配位环境的情况下，仅基于π.....π叠加的Cu位点的电子态调节可以显著提高光催化活性。在不使用贵金属辅助催化剂的情况下，催化剂的产氢速率从522 μmol h⁻¹ g⁻¹提高到3620 μmol h⁻¹ g⁻¹。系统分析表明，金属中心的电荷密度和自旋密度可以通过末端配体非配位基团的变化来调节活性铜中心周围的配位场，从而有效地调节金属中心的电荷密度和自旋密度，从而显著提高光催化活性。这项工作为设计高性能的光催化剂提供了一种深入了解活性金属中心电子态的方法。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202312306