“Bottom-up Growth of Convex Sphere with Adjustable Cu(0)/Cu(I) Interfaces for Effective C2 Production from CO2 Electroreduction”，2024, e202404123

论文工作亮点

1.  本工作设计了一种自下而上的生长策略，构建了具有丰富且紧密耦合的Cu(0)/Cu(I)界面的凸球模型（Cu_x@Cu₂O），并将其应用于电还原CO₂生产C₂产物。

2.  Cu_x@Cu₂O凸球结构可以通过改变水热还原时间实现动态调节，从而动态调控催化剂Cu(0)/Cu(I)的界面，进而调节C₁和C₂产物的选择性。其中，还原时间最短的CuO/Cu₂O光滑球具有较高的甲烷选择性；具有最佳Cu(0)/Cu(I)界面的Cu_0.25@Cu₂O凸球催化剂在-1.0 V vs. RHE的低电位下具备高C₂选择性（90.5%法拉第效率）和长期稳定性（长达12小时）；经过长时间老化后，Cu NPs的主要产物变成了HCOOH。

3.  本文结合一系列实验表征、原位测试与理论计算结果证明，Cu(0)/Cu(I)界面提供了不同的吸附环境，正负电荷的差异通过静电吸引提高局部*CO中间体覆盖率，降低C-C偶联能垒，从而增强乙烯和乙醇的形成。

论文第一作者为2023级博士研究生刘欢。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202404123