标题：Clusters Induced Electron Redistribution to Tune Oxygen Reduction Activity of Transition Metal Single-Atom for Metal-Air Batteries
第一作者：Shengjie Peng
通讯作者：Shengjie Peng
通讯单位：南京航空航天大学
研究内容
通过调节电子构型和优化化学键，可以有效地调节氧还原反应（ORR）活性。在此，作者通过涂层热解蚀刻路线修饰金属团簇，实现了优化金属单原子活性的一般策略。在这种独特的结构中，金属团簇能够诱导电子重新分布并调节M-N物种的键长。结果，M-ACSA@NC与纳米粒子修饰的对应物相比，显示出优越的ORR活性。性能的提高归因于独特电子结构的优化中间体解吸。理论分析通过将ORR活性与团簇诱导的电荷转移相关联，强化了金属团簇的重要作用。作为概念验证，与Fe-ACSA@NC组装的各种金属空气电池可提供卓越的功率密度和容量。该策略是一种有效且通用的M-N-C电子调制技术，在储能器件的应用中显示出巨大的潜力。
要点1
作者报告了金属原子团簇在氮掺杂碳基底（M-ACSA@NC，M=Fe，Co，Ni）上功能化分散的金属单原子以实现高效ORR活性的一般策略。通过酸蚀刻形成金属原子簇能够促进ORR反应动力学并降低分散原子位点的能量势垒。Fe-ACSA@NC在碱性介质中表现出0.90 V相对于可逆氢电极（RHE）的半波电位和6.3 mA cm-2的扩散极限电流密度，优于商业Pt/C。
要点2
理论分析进一步表明，金属簇诱导了M-N-C中金属中心位点与碳载体之间的电子重新分布。优化的电子配置能够促进ORR过程中中间体的解吸，从而实现提高的半波电位。还发现这种策略适用于Co和Ni原子。
要点3
合成的Fe-ACSA@NC在柔性固态和水性金属-空气电池（如锌-空气和铝-空气电池）中均表现出优异的电化学性能。特别是基于Fe-ACSA@NC的柔性铝空气电池和水性铝空气电池分别表现出1.70 V@1 mA cm-2和1.52 V@30mA cm-2的放电性能。这项工作突出了金属原子团簇对单原子的影响，并为高活性单原子电催化剂的合理设计提供了见解。
图1. 催化剂的合成过程及形貌表征。
图2. 催化剂的结构表征。
图3. 催化剂的电催化性能。
图4. Fe-ACSA@NC的理论分析。
参考文献
Shengjie Peng, Hongjiao Huang, Deshuang Yu, Feng Hu, Shaochu Huang, Junnan Song, Hanyi Chen, Linlin Li. Clusters Induced Electron Redistribution to Tune Oxygen Reduction Activity of Transition Metal Single-Atom for Metal-Air Batteries. Angewandte Chemie International Edition, 2021.
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