摘要:在追求高活性、良好选择性和长期稳定的光催化CO2还原(PCO2R)系统中,开发适合的光催化剂并理解它们的内在催化机制仍然是关键挑战。在此,首次证明了单斜晶体Cu2(OH)2CO3是一种新型光催化剂,它在没有任何牺牲剂和辅助催化剂的情况下对PCO2R具有优秀的催化稳定性和选择性。基于Cu2(OH)2CO3光催化剂和13CO2的双侧13C同位素示踪策略,并结合原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)分析和密度泛函理论(DFT)计算,明确揭示了Cu2(OH)2CO3的CO2转化路径和光降解与自重构动态平衡机制。Cu2(OH)2CO3的PCO2R活性与一些最新型光催化剂相媲美。显著的是,通过简单地将Cu2(OH)2CO3与典型的TiO2组合成复合光催化剂,可以进一步大大提高PCO2R性能。7.5 wt% Cu2(OH)2CO3-TiO2的最高CO和CH4产量分别达到16.4 μmol g-1h-1和116.0 μmol g-1h-1,甚至比一些含有牺牲剂或贵金属改性光催化剂的PCO2R系统更高。该工作为PCO2R机制在原子水平上提供了更好的理解,也表明碱性碳酸盐光催化剂在未来具有广泛的应用潜力
Citation
Yaqing Zhi, Haoning Mao, Guangxing Yang, Qiao Zhang, Zhiting Liu, Yonghai Cao, Siyuan Yang*, Feng Peng*. The photo-decomposition and self-restructuring dynamic equilibrium mechanism of Cu2(OH)2CO3 for stable photocatalytic CO2 reduction, Journal of Energy Chemistry, 2024, 92,104-112