金属有机框架（MOFs）或多孔配位聚合物（PCPs）材料，因其具有结构可调、高孔隙率和大比表面积等优势，被广泛研究。普鲁士蓝及其类似物(PB/PBAs), AxM[Fe(CN)6]y·nH2O（0<x≤2, 0<y≤1）是一类具有多孔结构的晶体材料。PBAs或MOFs可转化为金属、金属化合物（如：金属氧化物、金属磷化物、金属硫化物）、碳材料及其衍生复合物（P/MDCs）。PB/PBAs可通过离子交换/刻蚀等液相反应，形成金属氢氧化物或羟基氧化物。值得注意的是，PBAs在水热条件下可以形成一系列可控的、稳定的、多晶的金属氧化物纳米颗粒复合物，这与传统的碱蚀刻产物不同。尽管如此，P/MDCs在水热过程中的转化机制尚不清楚，P/MDCs在水热反应中不同制备条件之间的影响关系有待确定。因此，探索PBAs的水热转化机制具有重要意义。
近日，庞欢教授团队研究了PBAs晶体在水热过程中的配位结构变化和晶相转变机制。通过分析大量的合成条件和反应参数，构建了PBA晶体的水热转化机制图和机器学习（ML）模型。从合成、晶相、结构、物化特性和电化学活性五个维度“S-P-A-C-E”分析了PBA在水热相转变过程中九个反应参数之间的相关性。随后，利用二元金属到四元金属的PBA前躯体制备了31种不同的FeOx-NP@PBAs。该研究为水热过程中P/MDCs的合成与转化提供了一个重要的参考模型，有望为其他复合材料的液相定性制备提供见解。该成果以“Dynamic Phase Transformations of Prussian Blue Analogue Crystals in Hydrotherms”为题发表在《Journal of the American Chemical Society》上，论文第一作者为博士研究生张光勋。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c03827