ACS AMI: 通过软碳包覆硬碳策略来抑制硬碳缺陷的形成，从而制备出具有94%首次库伦效率的钠离子电池硬碳负极材料。

开发具有高初始库仑效率 (ICE) 和优异循环稳定性的硬碳对于实用的钠离子电池 (SIB) 非常重要。然而，沿着碳边缘或层生长的缺陷和含氧基团在硬碳中是不可避免的，并且会导致不可逆 Na⁺ 位点的巨大密度，降低效率，从而导致电池失效。因此，消除这些意想不到的缺陷结构对于提高电池性能具有重要意义。通过研究了解到低首次库伦效率效的可能原因是Na⁺不可逆地被结构中的缺陷/官能团捕获。有鉴于此，上海大学Shulei Chou老师及吴明红团队等研究人员，报道了一种具有超高首次库伦效率的软碳包覆的自支撑硬碳负极材料。实验证明这种包覆策略提高首效的根本原因具有两种：（1）软碳前驱体高含氢组分在原位合成过程中减少了硬碳上缺陷和含氧基团的形成；（2）软碳包覆硬碳能够抑制电解液和一些不可逆官能团及缺陷的成膜消耗。

本文要点：

(1) 通过沥青包覆硬碳，阻碍了硬碳上缺陷和含氧基团的形成，可控调节硬碳缺陷。

(2) 电化学结果表明：软碳包覆的硬碳电极在钠离子电池中可实现94.1%的超首效和长循环性能（在20 mA g^-1电流密度下进行100次循环后容量保持率为99%)。

(3) 通过原位拉曼和GITT分析，提出了“吸附−插层−孔隙充填−沉积”钠储存机制。

X.-X. He, J.-H. Zhao, W.-H. Lai, R. Li, Z. Yang, C. Xu, Y. Dai, Y. Gao, X.-H. Liu, L. Li, G. Xu, Y. Qiao, S.-L. Chou and M. Wu, Soft-Carbon-Coated, Free-Standing, Low-Defect, Hard-Carbon Anode To Achieve a 94% Initial Coulombic Efficiency for Sodium-Ion Batteries, ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 44358–44368. https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c12171