电化学合成过氧化氢(H2O2)是一种节能环保的方法,具有现产即用的优势,但受限于高效稳定的催化剂和高速率的反应器。团队报道了一种具有高选择性、活性和稳定性的钒酸镍催化剂(Ni3V2O8-NS),在全pH电解质中对H2O2合成表现出极高的选择性(酸性92.28%、中性92.76%和碱性92.36%);在自制流动池中获得了高H2O2生产速率(中性44010 mmol h-1 gcatalyst-1和弱酸性38043 mmol h-1 gcatalyst-1);并且经过10个循环测试(每个循环持续10 h),该催化剂表现出良好的稳定性,累积生成了高达10 wt.% 的H2O2浓度。基于原位光谱和DFT计算,揭示了Ni-V对H2O2选择性的影响。研究表明,V的引入改变了表面Ni的配位环境,为关键中间体*OOH提供了更合适的吸附能,从而显著提高了催化活性。此外,通过染料和抗生素的原位氧化降解实验验证了现场生产和应用H2O2的潜力。这项工作设计了一种具有良好电催化性能的金属催化剂,揭示了现场生成和应用H2O2的潜在实用性。
该成果以“Ni3V2O8 Nanospheres for Sustained and Effcient Enhancement ofElectrocatalytic H2O2 Production in pH-Universal Solutions”为题,发表在《ACS Catalysis》上