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罗鲲课题组刘通同学在Chemical Engineering Journal发表综述文章
发布时间:2024-07-08

罗鲲教授、类伟巍教授、刘丹教授, CEJ综述:Au驱动OER反应的进展、机制与应用。


【研究背景】
随着全球能源需求的持续增长,风能和太阳能等可再生能源的利用方法受到广泛的关注。由于风能和太阳能发电的间歇性对电网调控带来的压力与日俱增,因此高效的电化学能量转换和储存方法显得非常重要,相关技术包括水电解、燃料电池、可充电金属空气电池等。这些系统通常受制于缓慢的气体电极反应,因此高度依赖如铂(Pt)、铱(Ir)和钌(Ru)等铂族催化剂,其高成本、低地壳储量和催化剂中毒问题等严重阻碍了大规模应用。氧还原(ORR)和氧析出(OER)气体电极过程涉及复杂的多步电子/质子转移过程,对催化剂活性和稳定性要求较高。最新研究成果表明,金(Au)驱动的OER催化剂展现出显著的电催化活性和稳定性,有望成为贵金属替代催化剂,尽管相关电催化机理仍存在争议。


【文章简介】
近日,常州大学罗鲲教授与皇家墨尔本理工大学类伟巍教授、刘丹教授合作,在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Advances, mechanisms and applications in oxygen evolution electrocatalysis of gold-driven”的综述。文章首先概述了纳米Au的氧电催化性能,具体包括纳米晶形貌与表面、载体材料、Au纳米团簇的尺寸与配体以及Au单原子对其氧电催化性能的影响,进而着重评述了纳米Au借助协同效应强化贵金属、非贵金属化合物(氧化物、氢氧化物/羟基氧化物/层状双金属氢氧化物、硫化物、磷化物、氮化物和硒化物)的OER催化性能方面的最新进展,探讨了纳米Au增强催化剂OER性能的机理,并展望了Au驱动的电催化剂在水分解、燃料电池、可充电金属空气电池等领域的应用前景。


【本文要点】

  • 要点一:纳米尺度Au的氧电催化活性

综述了纳米Au的氧电催化尺寸效应,讨论涉及Au纳米颗粒、Au纳米团簇、Au单原子的氧电催化活性。分析了纳米Au的晶面效应与形貌、载体材料、Au纳米团簇的尺寸和配体效应以及单原子Au的催化性能,其中单原子Au具有优良的ORR/OER双功能催化性能。

  • 要点二:Au驱动强化催化剂的催化性能

Au能够对多种类型的OER催化起到增强催化性能的作用,包括贵金属(Ru基催化剂、Ir基催化剂)、非贵金属化合物(氧化物、氢氧化物/羟基氧化物/层状双氢氧化物、硫化物、磷化物、氮化物、硒化物)等,值得注意的是,在增强钴的氮化物OER的同时,HER与ORR性能也能得到提升。

  • 要点三:Au增强OER催化剂的机制

目前,有关Au增强OER活性的机理主要基于吸附演化机制(AEM)和晶格氧机制(LOM)。AEM机制认为,界面的Au可以促进O-O耦合,加速层状双氢氧化物的催化反应;而LOM机制认为,Au调节了金属氧化物的晶格氧的电子结构,与晶格氧协同增强了位点的催化活性。

  • 要点四:展望

单原子Au提供了接近100%的原子利用率,可以显著提高催化活性,并降低Au基催化剂的成本。然而,将Au单原子稳定地结合到电催化剂中,且不发生迁移和聚集,仍然是技术上的一个巨大挑战。机理研究方面,由于催化过程中的动态和不可逆重构过程,需要更多的原位(in situ)和实际工况下同步监测(operando)分析,监测OER过程中活性位点的结构演变,并理解Au和基底OER电催化剂之间的交互作用,为预测OER活性和稳定性提供可靠的描述符,为优化氧电催化剂设计提供理论基础。

【文章链接】
Advances, mechanisms and applications in oxygen evolution electrocatalysis of gold-driven
https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.153719


科学材料站—文章简析链接:

https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzA5NjI0NTY4MA==&mid=2247555602&idx=5&sn=f4c6aeb84cb0b06564b9a44ddf8dc4ef&chksm=90b158cda7c6d1dbdf2f9084ec2ed9daf5eafbe08a7fdff0b3a27a78a99fd3b0addbe3029617#rd