课题组三年级硕士研究生崔心佳以第一作者身份发表中科院一区期刊论文。本论文基于DFT计算研究，提出了两个惰性CO2分子在Cu₄团簇的Cu⁰原子界面上形成具有强C-C键的CO₂二聚体的直接耦合，该二聚体固定在氮掺杂石墨烯载体(Cu₄/N₃GN)上。机理与电子结构分析表明，Cu₄/N₃GN的三个Cu0物种形成的原子界面可同时吸附两个CO₂分子，通过电子转移过程还原为具有[O=C·=O]-构型的CO₂-·阴离子自由基，两个CO₂-·阴离子自由基直接偶联，形成C-C键，并且两个吸附的CO₂分子的弯曲排列是决定CO₂二聚体中通过有效轨道相互作用形成C-C键的关键因素。在一系列电化学基本步骤中，由于Cu₄/N₃GN催化剂的中较强的铜-氧键相互作用，CO₂二聚体可以还原为乙烷。对于两个惰性CO₂分子在Cu₄团簇的原子界面上的直接耦合，这一发现将有助于寻找潜在的CO₂RR催化剂。

Xin-Jia Cui, Yong-Qing Qiu, Hong-Qiang Wang, and Chun-Guang Liu*. Inorganic Chemistry Frontiers ( IF =7 ) Pub Date : 2023-11-01 , DOI: 10.1039/d3qi02000b