近日，我组研究人员在国际权威期刊《International Journal of Mechanical Sciences》上发表了题为《Molecular dynamics simulations informed hyperelastic constitutive model with insights into entangled free chains》的研究论文。博士研究生刘俊为该论文第一作者；通讯作者为李振环教授和梁爽副教授。

高分子材料在工程、医疗、生物材料等多个领域中有着广泛应用。它们因其能够承受大变形并恢复原状的优异超弹性特性而备受关注。然而，尽管已有诸多研究探讨了高分子的力学行为，但由于分子链结构复杂，其物理化学成分与宏观力学行为之间的关系依然难以定量描述。现有的本构模型在捕捉材料行为时，常忽略了自由链的缠结效应，导致模型的预测精度受限。因此，亟需一种能够更好地结合微观链结构演变和宏观力学响应的模型。

为了解决这一问题，本研究采用分子动力学模拟（Molecular Dynamics, MD）技术，揭示了高分子材料中自由链的缠结效应对其力学行为的影响。通过MD模拟捕捉了不同变形状态下高分子链的演变，特别是交联链与自由链的相互作用机制。随后，根据微观链结构的演化结果提出了一个修正的三链模型，开发出了一个具有明确物理意义的超弹性本构模型。该本构模型不仅考虑了传统本构模型中对交联链的描述，还量化了自由链的被动伸长效应和拓扑约束效应，能够更准确地描述高度缠结的水凝胶等新型材料在不同变形状态下的力学行为。

本研究通过一系列实验数据验证了所提出的本构模型。结果显示，无论是在单轴拉伸、双轴拉伸，还是纯剪切变形条件下，模型均能良好地拟合高分子材料的应力-应变曲线。此外，本模型中的本构参数与不同材料的交联密度、链长、自由链密度等物化参数有良好的一致性。这一发现不仅证明本模型中的本构参数具有实际物理意义，而且可以为未来高分子材料的设计提供重要的理论依据。

本研究不仅为现有本构模型的改进提供了新的思路，还为未来的新材料开发奠定了基础。通过分子动力学模拟，研究团队进一步揭示了材料的微观结构与宏观力学行为之间的复杂关系。这为未来高分子材料的研究提供了一种思路，即通过结合多尺度模拟和实验数据，揭示先进材料的构效关联，并开发更加精准、实用的材料设计工具。在未来的研究中，课题组计划继续深入探讨高分子材料中不同链的相互作用机制和演化行为。此外，研究团队还希望将这一模型扩展，以应用于更广泛的材料体系，解决更广泛的科学问题。

DOI链接：https://doi.org/10.1016/j.ijmecsci.2024.109542