板钛矿TiO₂载体增强Mn-O-Ti相互作用及其对气态单质汞的吸附脱除促进机制

摘要：MnO_x/TiO₂是一种性能优异的气态单质汞（Hg⁰）吸附剂.制备方法、负载量、煅烧温度等因素对其Hg⁰吸附性能的影响已被广泛研究.为进一步探明载体晶型对MnOx/TiO2的Hg0吸附性能的影响，采用简单浸渍法在锐钛矿TiO₂（MnO_x/TiO₂-A）、金红石TiO₂（MnO_x/TiO₂-R）和板钛矿TiO₂（MnO_x/TiO₂-B）表面负载MnO_x.通过固定床反应器测试3种MnOx/TiO2的Hg0吸附效率及SO₂抗性.采用多种表征手段分析载体晶型对MnOx/TiO2金属氧化物-载体相互作用、Hg0吸附性能和SO2抗性的影响.研究发现，在相同烟气组分下，MnOx/TiO2-B的Hg0吸附性能最为优异，100 min内Hg0吸附效率维持在96%以上.通过拉曼（Raman）与X射线光电子能谱（XPS）等分析可知，MnOx/TiO2-B具有更强的金属氧化物-载体相互作用，其界面处形成的独特Mn-O-Ti结构，能够削弱Mn-O键强度，提高吸附剂表面氧物种的迁移率和缺陷氧含量，同时诱导高价态Mn（Mn⁴⁺）的形成，进而增强其对Hg0的吸附氧化，促进表面Hg0的生成.SO₂对3种晶型MnOx/TiO2的Hg0吸附性能均存在抑制作用.其中，MnOx/TiO2-B和MnO_x/TiO₂-R抗硫性能稍弱，可能是由于其表面缺陷氧及-OH促进了SO₂的吸附氧化.本研究可为高Hg0氧化活性锰基吸附剂的开发和改性提供理论依据.

作者：李鸿鹄 彭喜燕 安淼 揭翠 杨娇羽 李憬启 张敬东 曹艳晓 杨俊

DOI：10.13671/j.hjkxxb.2024.0339