随着数字信息的指数式增长，多级存储器件由于高的存储密度以及可以通过人工神经网络进行神经形态计算有望克服冯·诺依曼体系结构瓶颈，因而在下一代数据存储技术中发挥着重要作用。二维聚合物(2DP)由于其结构多样、功能可调、超薄的厚度以及优异的化学和热稳定性，因而作为忆阻器的功能层极具潜力。将给体(D)结构单元和受体(A)结构单元交替排列到2DP中赋予了其一定的开关特性，进一步通过前合成或后修饰策略设计具有D-A-D’或A-D-A’等新结构的D-A型2DPs来调节电荷转移过程以获得多级存储器件，对于提高数据存储密度及进行神经形态计算非常重要。

    具有强吸电子能力的氟原子可以有效地调控材料的层间相互作用、相邻原子的局部电子态分布以及电荷转移过程，在有机电子学以及半导体器件中发挥着重要的作用。含氟二维聚合物可通过逐步的电荷转移过程来调节电荷传输过程以诱导多级记忆行为，但由于含氟结构单元有限及合成困难而很少被报道。

    近日，天津大学雷圣宾教授课题组在Advanced Materials（IF:27.4）上发表了题为“Rational Design of Fluorinated 2D Polymer Film Based on Donor–Accepter Architecture toward Multilevel Memory Device for Neuromorphic Computing”的研究论文。该研究中首先设计合成了新的含氟二醛分子：2，3，5，6-四氟-[1，1’-联苯]-4，4’-二甲醛(TF-BPTA)，并进一步将其通过希夫碱反应与具有强给电子能力的三(4-氨基苯基)胺(TPA)制备了含氟的二维聚合物薄膜(TF-TPA-2DP)，由于二醛分子中氟取代部分与非氟取代部分之间自互补的π-π相互作用，因而TF-TPA-2DP薄膜在面内及面外均呈现良好的结晶性。在层内，不对称氟原子的引入有效地调节了前线轨道的局域电子分布，并赋予共轭骨架“D-A-A’-D’”结构，通过分步电荷捕获及转移过程诱导多级记忆行为，基于TF-TPA-2DP构筑的Au/Al/TF-2DP/ITO器件表现出优异的多级存储行为，包括低阈值电压(1.1 V/2.0 V)、稳定的保留时间(1×104 s)、清晰可辨的电阻态、高开关比（OFF/ON1/ON2=1:102:104）及可观的多级器件产率(83%)。此外，电荷转移复合物的逐步形成使得器件可在更大的范围内获得连续调节的导电态，基于MNIST数据库训练后对于手写数字的识别率达86%，在神经形态计算中展现优异的应用前景。

    该论文的第一作者是天津大学理学院博士研究生刘磊、籍文艳以及新加坡国立大学与天津大学联合学院何伟欣，论文共同通讯作者为雷圣宾教授、国家纳米中心韩宝航研究员和丁雪松研究员，该研究由国家自然科学基金资助支持。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202405328