金属-硫电池（MSBs）由于具有较高的理论能量密度而被认为是具有广阔应用前景的下一代储能装置，新兴的多硫化物氧化还原催化剂（PSRCs）被认为能够加速多硫化物中间体的转化过程，从而从根本上缓解MSBs充放电过程中严重的”穿梭效应“。PSRCs与多硫化物中间体不同的界面微环境与键合作用极大的影响着其对多硫化物转化过程的调控能力；因此调控PSRCs与多硫化物中间体的界面微环境与键合作用，揭示多硫化物与PSRCs之间的构效关系对指导高性能MSBs的设计至关重要。

   四川大学程冲研究员、李爽研究员及赵长生教授团队从多学科角度全面总结了PSRCs材料的催化机制、原位表征以及界面微环境优化等方面的最新进展。该综述不仅针对PSRCs与多硫化物中间体的键合作用调控策略提出了独特的见解，如杂原子掺杂、异质结构建、晶面调控等，还揭示了多硫化物与PSRCs之间的构效关系，为设计高能量密度和长循环稳定性的MSBs提供了理论支撑和定量的指导。相关工作以“Modulating Bond Interactions and Interface Microenvironments between Polysulfide and Catalysts toward Advanced Metal–Sulfur Batteries”为题，发表于《Advanced Functional Materials》

图1.多硫化物与PSRCs之间界面微环境与键合作用的调控

要点一：PSRCs的作用机制及原位表征

       利用先进的表征技术进一步解析PSRCs催化机制。各种原位表征手段，如原位XRD，原位XAS，原位Raman等能实时监测反应动力学及PSRCs自身的演变，从而揭示催化机理，指导PSRCs的设计。

图2. 解析PSRCs催化机制和反应过程的原位表征技术

要点二：多硫化物与PSRCs键合作用的调控

       PSRCs与多硫化物中间体适当的键合在实现高效催化性能，抑制“穿梭效应“上起着至关重要的作用。各种工程化的策略，如杂原子掺杂，空位工程，晶面调控等被认为能有效调控催化位点及相应的与多硫化物的键合作用，从而实现多硫化物在催化位点上的快速、可逆转化。

图3. 调控PSRCs与多硫化物中间体键合作用的工程化策略及作用效果

要点三：PSRCs的界面微环境及基材效应

       具有不同界面微环境和基材效应的PSRCs在抑制“穿梭“效应上有着各自的特点，本文详细总结当前广泛应用的PSRCs，如各类金属化合物，合金，单原子，金属-有机框架材料，分析和比较了各自在界面微环境和基材效应上的优势，并讨论了其对电池性能的影响。

要点四：电极微环境的设计

       考虑实用化金属-硫电池对实际能量密度的需求，电极微环境的设计通常要考虑以下几个因素：1）具有大量的催化位点来锚定多硫化物并加速其转化；2）快速的电子/离子传输能力；3）较大的比表面积和孔来容纳活性物质并抵御其充放电过程中的体积膨胀。因此，精心PSRCs形貌及电极结构至关重要。

       本综述从多硫化物与PSRCs界面微环境与键合作用角度全面总结了最新的研究进展并提出了关键性的设计原则。随着当前对PSRCs构效关系认知的不断加深，高能量密度、高循环稳定性的金属-硫电池在未来有望被快速突破。

       文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202207021