湖南师范大学苏徽教授课题组在《Nature Communication，2024，15：1675》发表关于氧还原反应最新研究进展。具有金属-N₄基团的单原子催化剂，在催化氧还原反应(ORR)方面具有良好的应用前景，但由于M-N₄基团中电子的对称分布，导致中间体的吸附强度不理想，限制了其性能的提高。本工作通过简单的两步热解策略，我们成功地在氮掺杂碳纳米片中制备了配位调节的Co单原子催化剂(CR-Co/ClNC)，通过引入Cl配位形成了Cl-Co-N₄基团，成功地打破了电子局域对称性，实现了局域电四极跃迁(1s到3d跃迁)和局域电偶极跃迁(1s到p跃迁)。原位表征技术揭示在氧还原过程中Cl-Co-N₄在反应初期动态释放两个N配位，形成不饱和Cl-Co-N₂结构，促使Co 位点3d电子填充向低d带电子占位转变(d^5.8→d^5.28)，从而促进O-O键的断裂，有效地提高了氧还原反应活性和选择性。