英文原题：A novel low-powered upconversion strategy to enhance the anti-Stokes shift: cascading one-photon hot-band absorption and triplet sensitization based on Pd(ii)octaethylporphyrin

本文被选为本期内封底

第一作者：居晓雷（王筱梅老师19级硕士生）

通讯作者：叶常青教授、王筱梅教授

作者：居晓雷、朱琳、李琳、叶常青、梁作芹、陈硕然、王筱梅

       低能光到高能光的光子上转换(UC)是一种独特的过程，具有许多潜在的应用，如在生物成像、太阳能材料、纳米/微结构的制备和防伪安全代码等方面。

       本文首次发现典型的三重态敏化剂八乙基卟啉钯(PdOEP)具有热振动能级的吸收，产生单光子吸收(OPA)上转换发射。级联OPA和三重态-三重态湮灭上转换(TTA-UC)是一种新的低功耗上转换方法，可以简单有效地提高反斯托克斯位移。

       用PdOEP与9,10-二苯基蒽(DPA)在655 nm连续半导体激光器的激发，进行了OPA-TTA级联，在382～1190 mW/cm²范围内显示出二次光功率依赖性和0.99 eV的反斯托克斯位移。据我们所知，这是第一个通过激发敏化剂的热振动能级实现低功率上转换的例子，获得迄今为止最大的反斯托克斯位移和红转蓝最大的转换效率为2.46%。

       值得注意的是，PdOEP在600 nm以上没有吸收带。因此，当使用655 nm连续半导体激光器照射PdOEP溶液(DMF，不脱气，100 μM)时，观察到位于575nm和613nm处的黄色上转换发射峰，这显然不是来自基态零振动能级(S₀)的激发。且通过测试PdOEP(DMF，不脱气，100 μM)的低温上转换光谱，进一步说明PdOEP的红转黄的上转换是直接的单光子热带吸收(OPA)。且通过对PdOEP (100 μM，DMF)的稳态磷光光谱和时间分辨磷光衰减曲线，有力地证实了PdOEP在热带激发时发生的能量转移(TTT)。

       综上所述，本文首次报道了PdOEP具有热带振动能级吸收，导致其单光子吸收上转换(OPA-UC)。通过TTA-UC和OPA的级联，提供了一种新的低功耗上转换策略，不仅可以扩大反斯托克斯漂移，而且可以简单地提高上转换效率。目前的工作可能会启发我们开发新的上转换系统，并通过多个激发通道调谐低功率上转换发光，这在防伪和生物检测领域具有应用价值。

A novel low-powered upconversion strategy to enhance the anti-Stokes shift: cascading one-photon hot-band absorption and triplet sensitization based on Pd(ii)octaethylporphyrin

Xiaolei Ju, Lin Zhu, Lin Li, Changqing Ye,* Zuoqin Liang, Shuoran Chen, Xiaomei Wang*

Journal of Materials Chemistry C, 2021, 9(21): 6749-6753. DOI: 10.1039/D1TC00721A

Publication Date: Jun 7, 2021

原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/TC/D1TC00721A#!divAbstract