2024年5月常州大学低碳清洁能源与安全高效燃烧科研团队孙运兰教授课题组2022级硕士研究生杨天宇和2023届硕士周欣健在Fuel期刊发表了题为“The influence mechanism of K in the tunnels of α-MnO₂ nanorod on the deNOx performance”的研究论文。

本研究中，作者制备了不同K含量掺杂的α-MnO₂纳米棒催化剂，且活性评价实验表明K掺杂后表现出更优的NO_x脱除率和N₂选择性。通过对催化剂进行表征并结合第一性原理计算，对K的影响机制进行深入探索。其主要结论包括：

(1) α-MnO₂纳米隧道中的K可以促进NH₃和O₂在α-MnO₂（200）表面的吸附，但对NO在α-MnO₂（200）吸附具有一定抑制作用。

(2) K可以降低NH₃-SCR反应中NH₂NO中间体的形成能垒，从而促进NO_x转化和N₂生成。

(3) K掺杂后催化剂的O_ads/O_latt比值降低，这可归因于K增加了氧空位的形成能，从而减少了氧空位的数量。但K掺杂后氧空位对O₂的活化作用增强。

(4) 少量的K可以提高Mn⁴⁺/Mn³⁺，且增强O_br位点的电负性，这是K能促进NH₃吸附及脱氢反应，从而促进NO_x脱除的关键原因。

该研究成果可为高N₂选择性和抗碱金属中毒的锰基催化剂制备及脱硝机制提供研究思路。

   该论文共同第一作者杨天宇和周欣健是常州大学2022级和2020级能源动力专业硕士研究生，常州大学孙运兰教授和朱宝忠教授为通讯作者，常州大学是第一通讯单位。该研究成果得到了国家自然科学基金面上项目资助！

英文摘要：

 The α-MnO₂ nanorods doped with different amounts of K were prepared and characterized, which show a better deNO_x efficiency and N₂ selectivity. The influence mechanism of K was investigated by experimental and theoretical calculations. K can promote the adsorption of NH₃, while O₂ can inhibit the NO adsorption on the α-MnO₂ (200) surface. Additionally, K can reduce the formation energy barrier of NH₂NO intermediates, thus facilitating the NOx conversion and N₂ production. The O_ads/O_latt ratio decreases after K doping, which can be attributed to the fact that K increases the formation energy of oxygen vacancies, thereby decreasing the number of oxygen vacancies, but the activation effect of oxygen vacancies on O₂ is enhanced. A small amount of K can improve the Mn⁴⁺ ratio and enhance the O_br site electronegativity, which is a key reason that K can promote NH₃ adsorption and dehydrogenation reactions and thus facilitate the deNOx process.

图解摘要：

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.fuel.2024.131958

期刊简介：

Fuel：中科院大类分区1区 （2023年12月最新升级版），2022-2023 IF=7.40，CiteScore=12.20.

                                                                                                                       （撰稿：2022级硕士生杨天宇     审核：朱宝忠）