祝贺罗红霞在《Inorganic Chemistry Frontiers》发表最新科研成果！

1. 研究背景

       自然界的氮循环是生态系统中不可或缺的组成之一。氮循环平衡对人类生活至关重要。然而，近年来，随着工农业的迅速发展，由动物粪便、氮肥和化石燃料引起的过量硝酸盐广泛存在于废水中，对生态系统氮循环平衡造成严重破坏。电催化硝酸盐还原（NO₃RR）是一种极具前景的水中硝酸盐去除技术。铁基电催化剂具有成本低、还原能力强、易获得和可回收等优点，在取代传统贵金属方面具有突出的优势。然而，纳米铁颗粒的团聚和易氧化等问题给铁基催化剂用于电催化NO₃RR带来了巨大的挑战。金属-载体间相互作用可以在一定程度上改善金属纳米颗粒在高温处理过程中的迁移团聚，同时也可以促进金属与载体之间的电荷转移。

2. 研究内容

       近日，课题组开发了一种通用策略，可以在一系列碳基或金属基载体(如石墨毡(GF)、碳布(CC)、碳纸(CP)、泡沫铜(CF)、泡沫镍(NF)和泡沫铁(IF))的表面负载铁纳米粒子(Fe NPs)，以获得自支撑的金属/载体强相互作用催化剂并将其用于电催化NO₃RR。SEM图证实了Fe NPs均匀地负载于各种基体上，高温煅烧后没有明显的大块团聚（图1）。

图1 碳或金属载体上原位负载铁的合成示意图以及对应的SEM图

       以石墨毡基体（GF）为例，深入分析研究了金属-载体间相互作用对电催化硝酸盐还原性能的影响。从图2中可以看出，煅烧前后的Fe NPs在石墨毡基体表面没有明显的团聚。EDS元素分析表明Fe/GF主要由Fe和C组成，且该催化剂具有较高的石墨化程度。

图2 Fe/GF的结构表征

      探讨了各种基体原位负载铁纳米颗粒的电催化NO₃RR性能。其中Fe/GF表现出最佳的电催化NO₃RR性能(NO₃^-转化率为67.7%，N₂选择性为96.6%)。因此，我们详细探讨了不同反应条件下Fe/GF的电催化NO₃RR性能。

图3 Fe/GF电催化NO₃RR性能评估

       最后，我们对Fe/GF进行了长循环测试（图4）。经过8次循环后，催化剂依旧保持优异的电催化NO₃RR性能和完整的形貌结构，说明Fe/GF自支撑催化剂具有优异的稳定性，具有很大的运用潜力。铁纳米颗粒与载体间的相互作用促进了催化剂的反应动力学以及界面间电荷转移，同时丰富了催化剂表面活性位点，进而提高了催化活性。

图4 Fe/GF长循环测试及催化剂反应机理

3. 总结和展望

       该工作表明金属-载体相互作用可为铁基催化剂设计提供合理的指导。此外，这种通用的合成方法可以为开发具有高导电性和稳定性的金属-载体催化剂提供思路。