近日，课题组博士研究生符浩作为第一作者的研究论文“Reverse Hydrogen Spillover on Metal Oxides for Water-Promoted Catalytic Oxidation Reactions”在期刊Advanced Materials (IF: 27.4, JCR分区: Q1) 发表，通讯作者为王丽伟副教授。

了解金属氧化物表面的水参与机制及其与活性位点的动态相互作用对解决气敏传感器中的水中毒问题至关重要。本研究利用固体酸碱理论，通过界面工程有效调节了金属氧化物-金属氧化物界面上的反向氢溢流，实现了对SnO₂表面乙醇氧化反应过程中水解离中间产物（包括羟基和质子）的操控。通过原位多模式X射线光电子能谱、X射线吸收光谱、质谱以及傅立叶变换红外光谱分析，我们揭示了水对反应机理的三种影响，以及催化氧化过程中水蒸气与活性位点的动态相互作用：（i）由于*OH 物种与O₂和 C₂H₅OH竞争性吸附在Sn的活性位点上，SnO₂表现出水中毒现象；（ii）在CoO-SnO₂二元体系中，CoO能将水解离成质子，并将少量质子转移到Sn催化位点上，从而产生抗水效应；（iii）在三元CoO-C-SnO₂体系中，碳材料增强了CoO表面的水解离以及CoO向 SnO₂的反向氢溢流，从而产生了水促进效应。Sn活性位点上富集的质子促进了低温下的O₂活化，并生成了关键的*OOH物种。基于该氧化机制，在高湿环境下的乙醇气体传感器中，CoO-C-SnO₂的选择性、灵敏度和响应恢复速率均远高于SnO₂和CoO-SnO₂。本研究揭开了金属氧化物在催化氧化反应中水作用机理的神秘面纱，为涉及水催化反应催化剂的设计和开发提供了重要启示。