实际光催化反应中秒时间尺度的空穴转移及其测试方法

今天，美国化学会The Journal of Physical Chemistry Letters报道了我们关于实际光催化反应中空穴转移的时间常数及其测试方法。普遍认为，光催化反应的空穴转移发生在ps-ns时间尺度。然而，该动力学过程受制于与空穴密度相关联的能带弯曲。在实际光催化反应中，由于需要高浓度的电子来克服半导体—助催化剂势垒而实现界面转移，抑制了空穴的生存而导致其转移缓慢。

我们通过监测电子自由累积来验证上述过程的同时，提出了监测光致开路电位来获取空穴转移时间常数。由此获得的动力学信息可用于预测与光强相关联的光催化反应速率（图1）。

此工作是继我们提出多通道开路电位监测获取亚秒-秒级别的半导体—金属界面电子转移时间尺度后（Refs. 1-2），通过理论预测和实验发现光致空穴转移亦是决定光催化反应速率的慢步骤而提出的。

图1. 通过光催化剂平衡电势从与光强相关联的空穴转移过程中提取时间常数（a），所获取的动力学信息可预测光催化反应速率，通过电子利用率（η）进行较正，可与实际反应速率匹配（b）。

全文信息和链接

Tingyun Ge, Jiazang Chen*.
Evaluating a Second Time Scale for Hole Extraction in an Actual Photocatalytic Reaction: The Method
The Journal of Physical Chemistry Letters, 2023, 14, 7477-7482.

参考文献

1. Xiang, H.; Wang, Z.; Chen, J. Revealing and facilitating the rate-determining step for efficient sunlight-driven photocatalysis. J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 7665-7670.

2. Wei, X.; Gao, S.; Liu, H.; Fang Y.; Chen, J. Three-Channel Electron Transfer for Estimating Time Constants Correlated with Photocatalytic Photon Utilization. J. Phys. Chem. Lett. 2023, 14, 3721-3726.

课题组网站

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