利用电化学方法将废旧聚乳酸(PLA)塑料转化为高附加值化学品是一种很有前途的可持续发展途径。然而,开发高效、高选择性的乳酸氧化反应(LAOR)催化剂和理解其反应过程仍具有挑战。最近,我们通过硒化镍纳米片催化剂上实现了在高电流密度下(100 mA cm−2)PLA电氧化成乙酸盐,具有高法拉第效率(~95%)和优异的稳定性(>100 h)。此外,通过与阴极CO2还原反应偶联,羧酸(包括乙酸和甲酸)的总法拉第效率达到190%。原位实验和理论计算结果表明,LAOR的催化活性中心是动态形成的NiOOH,表面吸附的SeOx物质加速Ni3+物质形成进一步提高电催化活性。阐明了乳酸电氧化的机理为乳酸先脱氢生成丙酮酸,C-C键裂解后生成乙酸和碳酸。这项工作展示了一种可持续的策略,将废弃的聚乳酸和二氧化碳回收成高附加值的产品。
第一作者:兰冰、陈胤坊
通讯作者:张帆、夏川
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.jechem.2024.05.057