近日,课题组在国际知名期刊 Langmuir 发表了题为 “3D Interwoven SiC/g-C₃N₄ Structure for Superior Charge Separation and CO₂ Photoreduction Performance” 的研究论文(DOI: 10.1021/acs.langmuir.4c04436)。该研究由我课题组硕士研究生 邵宏磊 为第一作者,围绕 三维交错结构SiC/g-C₃N₄复合催化剂 在光催化CO₂还原中的应用展开,显著提升了光生载流子分离效率和CO₂转化性能,为光催化碳减排提供了新的策略。
研究背景
随着全球温室气体排放的持续增长,CO₂的高效转化与利用成为应对气候变化的关键技术之一。光催化CO₂还原因其利用太阳能将CO₂转化为高附加值燃料的潜力,受到广泛关注。然而,常见光催化剂如石墨相氮化碳(g-C₃N₄)因其 电子迁移率低、光生载流子复合严重、CO₂吸附能力有限,限制了其催化性能。因此,开发高效光催化剂以提升CO₂还原效率成为重要研究方向。
本研究提出了一种 基于微波辅助构筑SiC/g-C₃N₄三维交错结构的策略,利用SiC的高导电性、微波吸收能力及优异的界面耦合效应,提高光催化CO₂还原的电子传输效率,实现高效太阳能转化。
研究亮点
1、微波辅助构筑三维交错结构
采用 SiC晶须作为微波吸收介质,在SiC表面形成局域“超热点”,诱导尿素高效热解,实现SiC/g-C₃N₄的原位生长,避免传统物理混合导致的界面结合弱问题。
该方法可实现可控合成,构筑稳定、高效的光催化剂,为其他异质结催化剂的设计提供参考。
2、优化电子结构,实现高效电荷分离
SiC和g-C₃N₄形成 II型异质结,在光照下,光生电子从g-C₃N₄迁移至SiC,而空穴留存于g-C₃N₄表面,减少了电子-空穴复合,提高了光生载流子的利用效率。
瞬态光电流、阻抗谱(EIS)和光致发光(PL)实验 证实,SiC/g-C₃N₄ 复合材料具有更快的电子传输速率和更低的载流子复合概率。
3、增强CO₂吸附能力,提高催化活性
SiC的高比表面积提升了CO₂分子的吸附能力,实验表明SiC/g-C₃N₄复合催化剂的CO₂吸附量显著高于纯g-C₃N₄。
DFT计算 显示,SiC在催化剂界面处形成额外的活性位点,增强了CO₂分子与催化剂的相互作用,从而提高了催化效率。
4、光催化CO₂还原效率显著提升
在模拟太阳光照射下,SiC/g-C₃N₄(SCN)复合催化剂的CO产率达 17.78 μmol g⁻¹h⁻¹,选择性高达93.28%,相比于纯g-C₃N₄ 提升了 3倍以上。
催化剂表现出 优异的循环稳定性,在多次光催化循环实验中活性几乎无衰减,展示出良好的实用化潜力。
研究意义
本研究开发的 SiC/g-C₃N₄三维交错复合催化剂,通过 微波诱导合成、异质结优化和界面工程,有效提高了光生电荷分离效率和CO₂还原性能,为 太阳能驱动CO₂转化 提供了一种高效、稳定的新型催化剂体系。该策略不仅适用于CO₂还原,还可推广至光解水制氢、有机污染物降解等光催化体系,为 新能源开发与环境治理 领域提供新的技术路径。
本研究的成果进一步推动了 多尺度光催化剂设计 的发展,展现了微波合成技术在功能纳米材料制备中的独特优势,为未来高效可再生能源材料的开发奠定了重要基础。
欢迎对该研究感兴趣的师生交流探讨!