骨骼和关节在许多生物体中起着支撑和连接的作用。附着在骨骼上的韧带、肌腱和其他结缔组织负责人体的大部分活动。此外，这些软组织必须承受自身重量的数千倍，同时在数百万次机械负载循环中保持高韧性 (~1000 J m^-2)。在一些情况下，由于长期操作和受伤，韧带可能会断裂或损坏，严重影响人体的健康和活动。因此，迫切需要能够适配人体组织的仿生材料，以用于组织修复。在众多潜在替代品中，水凝胶以其含水量高、质地柔软、与人体相容性好等特点脱颖而出。但是，绝大部分的水凝胶缺乏稳定的结构来抵抗疲劳和断裂。与天然承重材料相比，传统水凝胶交联松散、各向同性和均质，因此在实际应用中相对脆弱。它们的拉伸强度通常低于1 MPa，容易断裂。

为了应对这一挑战，中国科学院福建物质结构研究所官轮辉研究员团队提出了一种简单的综合策略，通过结合冷冻铸造辅助压缩退火和盐析处理来制备可用于人造韧带的各向异性分层水凝胶结构。在该策略中，结构工程设计采用纳米填料复合增强基质以辅助定向冷冻，分子工程设计采用热压退火辅助离子盐析。PVA/CNT定向纤维通过定向冷冻浇铸形成。CNT网络为水凝胶提供了导电能力和应变敏感性。进行压缩退火方法以增加PVA的晶畴，使得纤维之间的间隙减小，导致纤维排列紧密。随后，结合霍夫迈斯特效应，将样品浸入盐溶液中，进一步增强PVA的聚集状态。制备的聚乙烯醇水凝胶的含水量高达79.5 wt.%，同时具备高达4.5 MPa的抗拉强度和1467J m^-2的疲劳阈值，以及出色的应力敏感性。人造韧带因其优异的耐用性为生物医学应用提供了新的解决方案。

该工作以“Tough hydrogel with high water content and ordered fibrous structures as artificial human ligament”为题发表在《Material Horizon》上。文章第一作者是福州大学机械学院-中科院福建物构所联合培养博士韩松久。通讯作者为中国科学院福建物质结构研究所黄建仁博士和官轮辉研究员。

该工作得到国家自然科学基金的资助。福建电子口岸股份有限公司刘键涛博士、福州大学测试中心苏抒博士，福州大学机械学院杨晓翔教授对该研究提供了帮助和指导。

原文链接：https://doi.org/10.1039/D2MH01299E