祝贺我组杨龙副教授在国际期刊 《Advanced Energy Materials》发表光催化CO2还原工作
太阳能及其衍生的电能驱动二氧化碳转化制备有价值的化学品和燃料,是解决全球变暖和清洁能源需求双重挑战的一种可持续解决方案。实现碳中和目标,除了业已成熟的碳捕获与存储这一基于物理原理的方案(CCS,Carbon Capture and Storage),最理想的技术是利用化学转化,将高氧化态的温室气体CO2彻底还原为化学品或燃料,如甲烷、乙烯、乙烷等气态产物和甲酸、甲醇、乙醇、乙二醇等液态产物,进而建立完整闭环的碳循环产业链,像光合作用一样,形成真正彻底的碳循环与利用长效机制。目前,提升CO2还原为液态能源产物的制约因素是效率低、选择性差,更具体包括:CO2活化、导带位置、析氢竞争、中间体稳定性、多电子多质子传输、产物脱附等;如何将上述制约因素综合考虑,合理设计构筑相应的催化材料,并采用与之契合的催化技术,成为解决CO2高效还原为能源液体的突破口。
光催化(PC) CO2还原反应(CO2RR)制备高附加值含氧产品,是同时解决气候变暖和能源危机的最有希望的途径之一。为了获得氧化燃料更高的选择性和生产率,我组杨龙副教授通过不同的传递途径,控制连续、同步的多电子/质子穿梭功能。为此,设计并构筑了多功能的镍-苝-氮化碳纳米片(NS-P-g-C3N4-Ni),通过具有优异导电性/电荷容量的分子级碳骨架、-NH2悬垂官能团、苝骨架上的Ni金属团簇的水氧化位点等不同途径同时加强电子和质子的转移。利用NS-P-g-C3N4-Ni的Ni原子位点络合,调节共平面性,优化导带和带隙以获得最佳能量,并增强了CO2的吸附与活化,降低了还原能。原位FT-IR/Raman/EPR光谱鉴定并验证了活性中间体(*CO2•-、*COOH和H*COO-),及其络合吸附在NS-P-g-C3N4-Ni上的转化机理,最终实现了甲酸的高选择性生成(>60%)。这项工作阐明了在光催化CO2还原技术中构建有效的活化位点,并加强电子-质子传输和中间体控制,可以相对低成本地生产具有高选择性和高产率的增值产品。
研究成果以论文“Highly Selective Solar CO2 Conversion into Formic Acid in Nickel-Perylene-C3N4 Semiconductor Photocatalyst”形式发表在《Advanced Energy Materials》上,杨龙副教授为第一作者,Prof. Youngsoo Kang为通讯作者,合作单位为韩国能源技术研究院。
成果链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202402798