余正坤 - 中国科学院大连化学物理研究所 -

个人简介

余正坤，1964年出生，理学博士，研究员，课题组长，博士生导师。受教育情况：1980年9月至1984年7月在华中师范大学化学系读本科，获理学学士学位。1989年9月-1995年7月在中国科学院大连化学物理研究所读研究生，于1992年7月与1995年7月分别获理学硕士与博士学位。国外工作经历：1995年10月至1996年12月在德国Münster大学有机化学研究所做博士后；1997年1月至1998年10月在美国能源部Ames实验室/Iowa州立大学化学系做博士后；1998年11月至2000年7月在美国Wayne州立大学化学系做博士后；2000年8月至2001年7月在日本国科学技术公司(JST)/早稻田大学化学系做JST研究员；2001年8月至2003年1月在美国Wayne州立大学化学系工作做研究助理。国内工作经历：1984年7月-1989年8月在长沙空军第二航空工程学校任教。1995年7月-1995年9月在中国科学院大连化学物理研究所任助理研究员。2003年2月-至今，任中国科学院大连化学物理研究所研究员与课题组长。

研究领域

有机金属合成与催化实验室主要从事金属有机化学，过渡金属催化的有机合成方法学与均相催化化学研究。同时进行精细化工和医药中间体生产技术开发研究。惰性化学键的催化活化惰性化学键的活化与转化是有机化学研究的热点领域。我们侧重研究基于过渡金属催化的碳-氢键、碳-氯键、碳-氧键和碳-硫键活化的化学转化和官能团化，由此研究各种碳-碳键的形成反应，合成功能有机化合物。芳烃的直接芳基化、烯基化和吲哚的官能团化是我们研究的重点。过渡金属或非金属催化的利用CO的羰基合成化学以及光气替代化学研究也是我们的相关研究方向。高活性过渡金属配合物催化剂研究研究含吡啶骨架的非膦N3型有机配体如2,6-二(吡唑基)吡啶、2-吡唑基-6-烯胺基吡啶和氮杂环卡宾(NHC)等配体。手性中心也可以被引入配体中。主要研究非对称N3型配体，其具有如下特征：三齿、除含有配位能力较好的吡啶氮原子以外同时含有一配位能力较强的配位原子与另一配位能力相对较弱的配位原子。对涉及配体解离的催化过程而言，有机金属配合物做催化剂时，配合物的稳定性（需要较强的配位中心与金属配位）与催化活性（要求具有相对较弱配位能力的配体容易解离）之间的平衡就要靠这样的多齿配体来维持。本课题主要研究合成配体的过渡金属配合物和笼状过渡金属配合物以及它们在有机催化反应（或超分子催化反应）中的应用。将手性基团引入配体分子中得到非膦手性配体，由此研究其过渡金属配合物催化剂促进的不对称催化反应。铁-催化的有机合成 Lewis酸铁盐催化剂一般稳定、便宜易得且无毒，开始受到人们的广泛关注。发展铁催化的有机合成方法学可以解决医药产品中过渡金属残留的问题。FeX3催化炔基缩醛的环化反应和卤化环化反应是我们研究的重点。利用Fischer卡宾化合物的导向有机合成 Fischer卡宾化合物对空气和水稳定且处置容易，近年来的研究表明铬和钨的1-炔基(A)、1-烯基(B)和1-烷基(C)Fischer卡宾化合物是非常有用的有机合成试剂。Fischer卡宾化合物具有如A-C中箭头所示的多键反应中心使得它们能够与各种各样的有机试剂发生反应。它们在有机合成中除了被用来合成碳环化合物之外，另一个重要用途是被用来合成氮杂环化合物。从多键反应的特点来看，1-炔基Fischer卡宾化合物A比1-烯基卡宾化合物B和1-烷基卡宾化合物C更适合于氮杂环，特别是多环氮杂环化合物的合成。由A-C衍生而来的双(多)卡宾化合物也被用在相关的有机合成中。相关有机金属化合物和有机产物分子的晶体结构得到测定。本课题侧重含氮功能杂环化合物的合成与合成方法学研究。

近期论文

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1.Copper-CatalyzedTrifluoromethylationofInternalOlefinicC-HBonds:EfficientRoutestoTrifluoromethylatedTetrasubstitutedOlefinsandN-Heterocycles.ZhifengMao,FeiHuang,HaifengYu,JipingChen,ZhengkunYu,*etal.Chem.Eur.J.20,3439-3445(2014). 2.Transition-MetalMediatedCarbon-SulfurBondActivationandTransformations.LiandiWang,WeiHe,ZhengkunYu,*Chem.Soc.Rev.42,599-621(2013). 3.Ruthenium(II)Pyrazolyl-Pyridyl-OxazolinylComplexCatalystsforAsymmetricTransferHydrogenationofKetones.WenjingYe,MiaoZhao,ZhengkunYu,*Chem.Eur.J.18,10843-10846(2012). 4.BronstedAcidActivationStrategyinTransitionMetal-CatalyzedAsymmetricHydrogenationofUnprotectedN-HImines,EnaminesandN-Heteroaromatics.ZhengkunYu,*WeiweiJin,QuanbinJiang,Angew.Chem.Int.Ed.51,6060-6072(2012). 5.Pt-Sn/γ-Al2O3CatalyzedHighlyEfficientDirectSynthesisofSecondaryandTertiaryAminesandIminesfromtheReactionsofAmineswithAlcoholsorBetweenAmines.WeiHe,LiandiWang,ChenlinSun,ZhengkunYu,*etal.Chem.Eur.J.17,13308-13317(2011). 6.HighlyActiveRuthenium(II)ComplexCatalystsBearingaUnsymmetricalNNNLigandin(Asymmetric)TransferHydrogenationofKetones.WenjingYe,MiaoZhao,WangmingDu,ZhengkunYu,*etal.Chem.Eur.J.17,4737-4741(2011). 7.Regio-andStereoselectiveSynthesisofMulti-substitutedOlefinsandConjugateDienesbyUsingalpha-OxoKeteneDithioacetalsastheBuildingBlocks.WeiweiJin,WangmingDu,QinYang,ZhengkunYu,*etal.Org.Lett.13,4272-4275(2011). 8.HighlyRegioselective[3+2]AnnulationofAzomethineImineswith1-AlkynylFischerCarbeneComplexestoFunctionalizedN,N-BicyclicPyrazolidin-3-ones.NingLuo,ZhaoyanZheng,ZhengkunYu,*Org.Lett.13,3384-3387(2011). 9.Palladium-CatalyzedDirectCross-CouplingofInternalAlkeneswithTerminalAlkenestoFunctionalized1,3-ButadienesviaC-HBondActivation:EfficientSynthesisofBicyclicPyridones.HaifengYu,ZhengkunYu,*etal.Angew.Chem.Int.Ed.49,5792-5797(2010). 10.Iron(III)-CatalyzedCyclizationofAlkynyl-aldehydeAcetals:ExperimentalandComputationalStudies.TongyuXu,QinYang,DongpoLi,JinhuaDong,ZhengkunYu,*etal.Chem.Eur.J.16,9264-9272(2010). 11.DirectAlkenylationofIndolesthroughAcid-mediatedSubstitutionReactionswith?-OxoKeteneDithioacetals:EfficientSynthesisofIndoleAlkaloidsMeridianinDerivatives.HaifengYu,ZhengkunYu,*Angew.Chem.Int.Ed.48,2929-2933(2009). 12.Rhodium-CatalyzedRegioselectiveC-HFunctionalizationviaDecarbonylationofAcidChloridesandC-HBondActivationunderPhosphine-FreeConditions.XiaodanZhao,ZhengkunYu,*J.Am.Chem.Soc.130,8136-8137(2008). 13.ExceptionallyEfficientUnsymmetricalRuthenium(II)NNNComplexCatalystsBearingaPyridyl-basedPyrazolyl-ImidazolylLigandforTransferHydrogenationofKetones.FanlongZeng,ZhengkunYu,*Organometallics27,2898-2901(2008).