基于锂离子掺杂氧化铝的长余辉有机发光晶体管用于记忆光耦模块

人工智能技术正在急剧影响我们的社会生活。基于传统的冯•诺依曼计算架构，负责信息处理的单元（CPU）和信息存储的单元（硬盘）是物理分离的，并需要连接线来实现数据交互。为了提高大数据的计算处理速度，并降低计算能耗，科学家们通过仿真人脑神经元突触而开发了突触晶体管器件。该类器件具有时间依赖性的突触可塑性，因此被广泛应用于脉冲神经网络计算中。另一方面，当前晶体管的尺寸已日渐逼近极限，为了超越“摩尔定律”，进一步提高芯片性能，科学家正努力将更多的功能集成于单个晶体管器件中。

长余辉发光晶体管是一种集成了传感、突触记忆、发光多个功能的“感存算显一体”晶体管。陈煜升博士与团队众成员于2021年开始研究该类多功能晶体管（Adv. Mater., 2021, 33, 2103369; Sci. Adv., 2022, 8, eabq4824）。为了进一步该类器件的性能，在最新的文章中，陈煜升博士等人利用锂离子掺杂的氧化铝（Li-AlO）作为电化学固态电解质加工器件，制备了具有低操作电压（~10V）、高发光亮度（~10⁴ cd m⁻²）、内建阈值决策（PSC ~ 0.1 mA）的长余辉发光晶体管。基于该高性能长余辉发光器件，作者成功加工了记忆光耦，利用光子作为信息传递桥梁，实现了从“长记忆”到“永久记忆”转变；该记忆光耦可以仿真神经元中神经递质的转移过程。

图1. 利用记忆光耦仿真神经元中神经递质转移过程的示意图。

在哺乳动物神经系统中，记忆是由神经元突触信号实现存储及传递。神经元中，突触可塑性（Synaptic plasticity）主要依赖于神经递质数量的变化。钙离子和记忆蛋白是两种主要的神经递质：基于钙离子引发的记忆，可通过重复刺激以实现“短记忆”至“长记忆”的转变过程，其持续时间通常为一小时以内；然而更为长久的记忆（天甚至月）则依赖于记忆蛋白的生成（Cell 2006, 127, 49-58）。当前，人造突触器件能够仿真由钙离子引起的“短记忆”至“长记忆”的功能，如何实现仿真神经递质转移过程尚未实现。

该文中，作者首次提出了将长余辉发光晶体管与光存储器件联用制备记忆光耦，以此实现器件电路中的“神经递质转移”过程（即长记忆至永久记忆的转变）。该策略利用长余辉发光去激发光致变色分子的光致异构化化学过程，已达到更长时间维度的永久记忆（图1）。利用光子作为信息传递桥梁，能够以非接触、无干扰的方式，实现不同突触器件间的信息传递。

图2. 器件中各功能层材料的能级，及器件的工作照片。

长余辉发光晶体管是一种集成了传感、突触记忆、发光多个功能的“感存算显一体”晶体管；然而长期以来，高操作电压和低器件亮度限制了该类器件在光耦中的应用。在该文中，作者通过利用锂离子掺杂氧化铝作为电化学活性层，制备出低压操作、高发光亮度的“感存算显一体”晶体管。该器件能够在 10 V 的低工作电压下表现出 7000 cd·m⁻² 的优异后突触亮度。值得注意的是，该器件使用全溶液加工工艺实现，具有低成本大面积生产的潜力。如图2所示，该器件的工作机理可解释为：当对栅极施加一个正向脉冲时，锂离子由电解质层移动至沟道层IGZO晶格中，实现电化学掺杂过程，使其导电性大幅度提升；当刺激脉冲结束后，锂离子缓慢地由沟道层移动至电解质层中，实现了器件时间依赖的突触性质。

Leaky Integrate-and-Fire (LIF) 是脉冲神经网络中最重要一个功能。在以往的神经形态电子电路研究中，实现决策过程（fire）需要集成突触器件和电流对比器件以分析突触电流是否超过阈值；这导致集成工艺的复杂性。在该文中，作者利用了器件发光阈值电流作为决策点，实现器件内建电流分析过程。当施加弱的前突触刺激时，低后突触电流 (PSC) (<0.1 mA) 无法驱动器件发射光子；相反，当 PSC 超过阈值电流 (0.1 mA) 后，电致发光能被驱动，实现具有两种突触功能（即短期记忆到长期记忆过渡和尖峰时间依赖性可塑性）的长余辉发光。该决策后的长余辉发光既可用于激发变色分子的异构化，也可用于激发光电放大器，实现电压输出。

图3. 基于压力传感器、长余辉器件、光电放大器而实现的决策驱动记忆光耦。

如图3所示，与长余辉发光晶体管串联的压力传感器1（Sensor1）可作为训练端，与光电放大器串联的压力传感器2（Sensor2）可作为响应端。当无训练或者弱训练（可视为噪音）刺激于Sensor1后，对Sensor2的刺激并不会引起任何反应。而当强化训练刺激于Sensor1后，长余辉发光时间内，对Sensor2的刺激会引起剧烈反应（输出电压以驱动任意人造机械）。

总结

综上所述，该文中作者优化了长余辉发光晶体管的驱动电压和发光性能，并同时实现了内建决策发光与决策后突触发光。利用该器件的长余辉发光以驱动光存储器件和光电放大器，作者呈现了丰富的仿真智能行为。在未来，该类高性能的长余辉发光器件有望应用于神经网络光电子芯片中。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Li Promoting Long Afterglow Organic Light-Emitting Transistor for Memory Optocoupler Module

Yusheng Chen, Hanlin Wang, Hu Chen, Weimin Zhang, Michael Pätzel, Bin Han, Kexin Wang, Shunqi Xu, Verónica Montes-García, Iain McCulloch, Stefan Hecht, Paolo Samorì

Adv. Mater., 2024, DOI: 10.1002/adma.202402515

通讯作者信息

Paolo Samorì教授，英国皇家化学学会院士（FRSC）、欧洲科学院院士（EURASC）、欧洲科学院院士、比利时皇家弗拉芒科学与艺术学院（KVAB）外籍院士、法国大学研究所（IUF）高级院士、法国国家技术研究院院士、德国国家科学与工程院（acatech）院士、法国科学院CNRS银奖获得者、IUPAC青年化学家奖获得者、欧洲石墨烯旗舰委员会委员兼负责人、欧盟LabEx项目副主任，国际前沿化学研究中心（icFRC）指导委员会成员、巴斯夫咨询委员会委员、超分子科学与工程研究所（ISIS）主任、上海交通大学客座教授、吉林大学纳米微结构化学国际联合研究实验室外国主任；H因子90，累计被引3W+，现任Nanoscale杂志副主编、ACS Omega, Advanced Materials, Advanced Sensor Research, BMC Materials, Chemical Communications, Chemical Society Reviews, Chemistry Europe, ChemNanoMat, ChemPhysChem, ChemPlusChem, Journal of Materials Chemistry C, Materials Advances, MGE Advances, Nanoscale Horizons, Responsive Materials, RSC Applied Interfaces, Small, and SmartMat等几十余种期刊顾问委员会成员。

Paolo Samorì课题组长期招收中国博士生和博士后，有意者可发邮件至samori@unistra.fr。课题组首页：http://www.nanochemistry.fr/