Angew：烧结诱导产生的晶界位点在提高铜基催化剂C-C偶联能力中的重要性

近日，中国科学技术大学曾杰教授（点击查看介绍）科研团队在Cu基催化剂的合成与应用领域取得重要突破。他们开发了一种分子筛负载的Cu基催化剂，通过原位烧结形成富含晶界的位点，这些晶界位点能够实现高效的C-C偶联，为液体燃料和有价值化学品的生产开辟了新的路径。这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，文章的第一作者是中国科学技术大学的特任副研究员吴文龙和罗雷，通讯作者是李洪良副教授和曾杰教授。

费托合成反应是一种将煤、天然气或生物质转化为液体燃料和有价值化学品的关键技术。反应需要在高温高压的苛刻反应条件下进行，催化剂面临易烧结问题。通常催化剂的烧结会导致活性表面面积的减少，进而降低催化性能，被视为不利因素。然而，该研究发现纳米颗粒在烧结长大过程中也可能会诱导晶界等新的活性位点的形成。晶界附近的结构扰动会诱发晶格应变，影响活性位点与反应物和中间体的吸附过程，从而提高催化性能。

传统上Cu基催化剂的主要产物是甲醇，而富含晶界的Cu/Y催化剂在费托合成反应中实现了较高的C₅₊长链烃选择性。在300 ℃、20 bar、H₂:CO = 1.5:1、2,400 mL h^-1 g_cat^-1条件下，Cu/Y催化剂经过40 小时的诱导期后，C₅₊选择性达到65.3 C%。研究人员将Cu/Y催化剂的C-C偶联性能归因于其独特的晶界活性位点，而Y分子筛可以通过空间限制来稳定Cu晶界位点。此外，他们还设计了甲醇和CH₂Cl₂分别进料实验，以及同步辐射真空紫外光电离质谱和CO探针红外表征实验，发现CO分子在Cu晶界位点实现了H助解离得到CHx*物种。CHx* 物种既可以通过碳化物机理在催化剂表面聚合进行C-C偶联，也可以通过CO插入机理将非解离吸附CO插入到金属-烷基键实现碳链增长。这一成果不仅揭示了晶界在铜基催化剂中的重要作用，也为催化剂的设计和优化提供了新的思路。

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The Importance of Sintering-Induced Grain Boundaries in Copper Catalysis to Improve Carbon-Carbon Coupling

Wenlong Wu, Lei Luo, Zhongling Li, Jiahua Luo, Jiankang Zhao, Menglin Wang, Xinlong Ma, Sunpei Hu, Yue Chen, Weiye Chen, Zhandong Wang, Chao Ma, Hongliang Li, Jie Zeng

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202404983

作者介绍

曾杰，安徽工业大学党委常委、副校长，中国科学技术大学讲席教授。1998年进入中国科学技术大学学习，2002年获应用化学学士学位，2008年获凝聚态物理博士学位，师从侯建国院士。2008年赴美，在美国圣路易斯华盛顿大学夏幼南教授研究团队工作。2012年，回到中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授。2022年9月，受聘中国科学技术大学讲席教授，同年11月起任安徽工业大学党委常委、副校长。入选国家杰出青年科学基金、国家“万人计划”科技创新领军人才、英国皇家化学会会士（FRSC），担任国家重点研发计划首席科学家。研究领域为二氧化碳催化转化技术。迄今为止，已在Nature、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Energy等高影响力学术期刊发表了233篇论文，SCI总被引用22000余次，H因子为81，入选2019至2022年的全球高被引科学家名录。申请中美专利共75项，出版书籍5部。荣获中国青年科技奖“特别奖”、Falling Walls 科学突破奖、英国国际发明展年度国际发明“钻石奖”、中国科技产业化促进会科学技术一等奖、中国化学会-赢创化学创新奖、侯德榜化工科学技术青年奖、中国新锐科技人物、安徽省自然科学奖一等奖、安徽青年五四奖章等奖项。研究成果入选国家“十三五”科技创新成就展、2022年中国十大科技进展新闻。

课题组拥有一流的工作平台，开放活跃的学术氛围和丰富的国内外交流合作机会。现有平台和仪器包括原位DRIFTS、TPD-MS、BET、电化学测试一体化测试平台、各类固定床和浆态床反应器、UV、Plasma等多种催化剂表征和测试仪器。此外课题组和上海光源、合肥光源具有高度密切的合作关系，并以此搭建了各类原位测试平台。

曾杰

https://www.x-mol.com/university/faculty/73363 

课题组主页

http://catalysis.ustc.edu.cn/ 

招聘岗位：招聘博士后/特任副研究员，开展电驱动、热驱动以及热电驱动多相催化反应，包括实验和理论计算，反应包括CO₂/CO还原、甲烷部分氧化、丙烷脱氢、小分子电合成等研究。

申请条件：1. 已获得博士学位或应届博士毕业生，在电催化、热催化、理论计算等领域有扎实的研究基础。2. 应聘特任副研究员原则上应具有两年或以上的博士后经历，国外著名高校优秀博士毕业生且科研业绩突出者可破格申请。3. 具有良好的英文听说读写能力。

岗位待遇：1. 聘期 2-3 年。2.工资待遇（博士后年薪21万元以上，特任副研究员年薪24万元以上，特别优秀的将视个人情况面谈）：此外，课题组会推荐优秀申请人申报中科大“墨子杰出青年特殊津贴”，入选后年薪可在基础数额之上增加 15 万元（一等资助）/5 万元（二等资助）。3.学校为博士后/特任副研究员办理社会保险（基本养老保险、失业保险、基本医疗保险及医疗救助保险、工伤保险、生育保险）和住房公积金。4.学校为博士后/特任副研究员提供两室带全套家具的周转房。对不要求安排人才公寓住房者发放租房补贴，补贴标准由学校统一制定。5.博士后/特任副研究员子女可在科大附属幼儿园、附小、附中就学，免交赞助费。幼儿园为孩子每日提供“三餐一点”（早、中、晚三餐和下午一次点心），免除家庭的后顾之忧。6.特任副研究员期满考核优秀者，可申请学校的“副研究员”或“副教授”岗位；博士后期满考核优秀者，可申请学校的“特任副研究员”岗位。课题组将会积极帮助出站博士后联系申请高等院校及研究所的工作，或推荐国际一流著名院校进一步深造。

申请方式请申请者将申请材料发送到以下邮箱：zengj@ustc.edu.cn，邮件以“博士后/特任副研究员申请+姓名”命名。本课题组承诺对所有应聘者材料给予保密。欢迎有志于从事相关研究的博士进入本课题组，共同开展研究工作！

联系方式：地址：安徽省合肥市金寨路96号中国科学技术大学东区微尺度理化大楼16-005室电话：0551-63603545