本篇文章版权为白锋教授课题组所有,未经授权禁止转载。
背景介绍 共价有机框架(COFs)作为一种新兴的晶态有机多孔材料因具有长程有序的周期性结构和广泛的应用前景而备受关注。可灵活调控的预设计模块可以为特定功能COFs材料的制备打下了坚实基础。比如,在框架中引入给体-受体(D-A)结构有利于降低激子结合能,促进光生载流子的分离与转移,进而提升COFs的光催化性能。但是,给体和受体构筑基元官能团(氨基或者醛基)的选择对于COFs宏观光催化性质的影响尚未明确,有待进一步发掘。 成果简介 河南大学材料学白锋教授、李玉森副教授针对供体和受体构基元上的官能团种类选择对COFs材料性能的影响开展了细致研究。首先,基于氨基功能化的给体Py-4NH2和醛基功能化的受体DBT-2CHO以及醛基功能化的给体Py-4CHO和氨基功能化的受体DBT-2NH2合成了一组化学组成相同,结构相似的异构COFs (Py-N-DBT-COF和Py-C-DBT-COF)。研究表明,这对异构COF在光催化产氢能力上表现出显著的差异性:在无Pt助催化剂的条件下,Py-C-DBT-COF(3743.7 μmmol/g/h)是Py-N-DBT-COF产氢能力的~15倍,而添加5%Pt助催化剂以后,两种异构COF的性能差异更是会扩大到~26倍。这一差异性是由于构筑基元官能团会影响亚胺键原子排列,进而表现出电荷转移能力和激子结合能的差异性,并将这一结果以光催化产氢能力差异的形式直观体现。结合实验结果,醛基官能化供体和氨基官能化受体的组合将更有利于促进D-A-COFs的光催化性能提升。 图文导读 作者简介 李玉森,河南大学材料学院副教授。2015年-2021年,天津大学理学院化学系博士;2021年-至今,河南大学校聘副教授。主要从事共价有机框架材料的设计制备及性质研究,以第一作者或通讯作者发表论文10余篇,包括J. Am. Chem. Soc. 1篇、Angew. Chem. Int. Ed. 2篇、Chem. Soc. Rew. 1篇,Adv. Mater. 1篇,Sci .Adv.1篇。目前主持国家自然科学基金1项,入选河南省博士后创新人才,河南省高层次人才国际化培养等项目的资助与支持。 白锋,河南大学材料学院教授,院长。1996年-2005年,南开大学高分子化学研究所博士;2005年-2007年,清华大学,化学系,博士后;2007年-2010年,Sandia National Lab/New Mexico University,博士后;2010年-至今,河南大学黄河学者特聘教授。先后获得国家优秀青年科学基金(2014年)、河南省科学技术带头人,河南省自然科学二等奖,河南省优秀专家,河南省政府特殊津贴专家,河南省“中原千人计划”科技创新领军人才,河南省科技创新杰出人才,河南省第十八届“五四”青年奖章,河南省“师带徒”标兵,开封市优秀教师等一系列荣誉。主要从事超分子自组装纳米材料的合成及应用研究,以第一作者或通讯作者发表论文30余篇,包括Nano lett. 10篇、Chem. Rew. 1篇,Angew. Chem. Int. Ed. 2篇,Adv. Mater. 1篇,ACS Nano 3篇,iScience 1篇,授权专利20余项。 课题组网站链接:https://lab.henu.edu.cn/zw/ktz/b_f_Bai_F/ktzzjj.htm 文章信息
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