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背景介绍 CeO2是一种经典的还原性载体,且具有典型的晶面效应。在常见的CeO2形貌中,无论是作为载体使用还是其自身作为催化剂所表现出的催化性能,总是遵循棒状CeO2>立方CeO2>八面体CeO2。这一现象通常被归因于CeO2暴露的晶面不同所导致的。棒状CeO2暴露2个(100)面2个(110),立方CeO2暴露6个(100)面,八面体CeO2暴露8个(111)面,因为在活性上CeO2 (110)> CeO2 (100)> CeO2 (111),所以棒状CeO2总是具有更好的性能。但是关于棒状CeO2的形状及其暴露的晶面,始终并没有非常有力而准确的表征和论证。有研究者认为CeO2棒是六棱柱,甚至是五棱柱。但是有趣的是,在所有的研究中,无论棒状CeO2暴露哪一个晶面,棒状氧化铈总是有着优于立方CeO2以及八面体CeO2的性能,这背后的原因值得探究。 成果简介 作者通过多角度以及横截面的高分辨透射电子显微成像(HRTEM),直接展示了合成的CeO2棒的形状是暴露2个(100)面以及4个(111)的六棱柱,排除了(110)面是棒状CeO2性能优异的单一原因。在此基础上,作者发现并论证了“边缘界面”(edge-interface)的影响,即当在CeO2载体的直径与负载的Au颗粒直径相近的情况下,大量颗粒会与CeO2棒边缘相接触,形成棒状载体独有的edge-interface,这种低维对Au/CeO2界面状态的改变才是CeO2棒总是具有优于其它形状载体的性能的主要原因。 图文导读 作者简介 天津大学罗浪里课题组主要研究物质表界面的原位动态结构,以原位电镜技术为主要手段研究能量存储与转换机制。在原子尺度异相催化表界面过程与机理、金属氧化机理、固态锂电池电化学反应机理等方向取得了一系列成果, 近四年以通讯作者/单位在PNAS, Sci. Adv., Physical Review Letters, JACS, Angewandte Chemie, Sci. China. Chem., ACS Nano, Nano Energy, Nano Research等刊物发表文章30余篇。 课题组主页:www.luolangli.comhttps://www.x-mol.com/groups/langli 文章信息
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