环境污染是21世纪人类面临的最重要挑战之一，其中水污染问题最为突出，特别是环境水中的难降解有机污染物具有顽固性和毒性，对生态系统和人类健康造成严重威胁。因此，探索一种可行、高效的去除有机污染物的技术具有重要的科学和现实意义。众所周知，O₂是一种环境友好、价格低廉的氧化剂，广泛用于环境修复。但O₂分子活化是一个电子自旋禁止的过程，阻碍了环境条件下的直接利用。在环境条件下活化O₂并将其转化为更具氧化性的活性氧（ROS）是一个难题。光催化活化O₂技术因其低成本、高效和环保而引起越来越多的关注。在光催化O₂活化过程中，光产生的电子转移到催化剂表面，将吸附的O₂转化为ROS（如‧O₂–、¹O₂、‧OH、H₂O₂），其可高效降解有机污染物，达到净化废水的目的。g-C₃N₄的导带（CB）具有较高的还原电位，有利于O₂的活化，但其光催化O₂活化的效率受到光生电荷易复合、载流子迁移速率低以及缺少O₂吸附活化位点的制约。通过调控光生电荷的动力学行为以及催化剂与O₂分子之间的电子/能量传递过程，实现高效的O₂分子活化，是一挑战性课题。最近研究表明，在光催化剂中形成表面缺陷及构建异质结可以抑制光生电荷的复合，促进O₂的吸附和活化，从而改善光催化剂的性能。氧化钼（MoO_x）作为一种自然界丰富存在的过渡金属氧化物，具有多种价态，是一种潜在的非贵金属基助催化剂。目前，MoO_x作为助催化剂光催化O₂活化产生ROS的研究仍然缺乏，而且过渡金属氧化物和表面缺陷对O₂分子的活化机制尚不明确。

针对如何有效促进光生电荷分离、提高载流子迁移速率以及增强O₂吸附和活化等问题，北京化工大学孙振宇教授课题组和延安大学付峰教授课题组通过构筑缺陷和引入MoO_x团簇修饰的策略，利用原位热解法构建了具有氮/氧双缺陷的MoO_x/g-C₃N₄光催化剂。氮/氧双缺陷和MoO_x团簇的形成不仅拓宽了g-C₃N₄的光吸收范围，减小了能带宽度，而且有效促进了光生载流子的分离。实验和理论计算发现，具有氧缺陷（Ov）的MoO_x团簇和表面Ov介导的Mo^δ+（3 ≥ δ ≥ 2）作为电子捕获中心，将电子转移到MoO_x团簇，随后转移到吸附在催化剂表面的O₂，从而促进O₂到‧O₂–的光催化转化。得益于活性氧物种的高效产生与利用，MoO_x/g-C₃N₄表现出优异的光催化活性，可见光照射120 min，对盐酸四环素（TCH）的降解率达79%，表观速率常数约为纯g-C₃N₄的7倍。该研究为促进O₂的活化提供了新的思路，为设计用于环境修复的高活性集成光催化剂提供了重要参考。

图1 10MoO_x/Nv-CN-3光催化剂的（a）合成路线示意图、（b）BF-STEM图像、（c）HAADF-STEM图像、（d）图c中所示区域的放大彩色视图、（e）高倍放大HAADF-STEM图像和（f）HAADF-STEM图像和相应的EDS-mapping图像。

第一作者简介

申会东，北京化工大学化学工程学院19级博士研究生。研究方向为环境能源催化，以第一作者在Chem、Nano Res.、J. Colloid Interface Sci.、Sol. RRL、Chem. Eur. J.等期刊发表论文8篇，其中3篇论文入选ESI Top 1%高被引用论文，2篇论文入选ESI Top 0.1%热点论文。

通讯作者简介

杨春明，延安大学副教授，硕士生导师，博士毕业于吉林大学应用化学专业，湖南大学博士后，延安市绿色氢能与生物质催化转化重点实验室主任。主要致力于新型能源转换存储体系的开发、生物质资源催化转化以及煤基固体废弃物（煤矸石、煤泥、粉煤灰）和兰炭废水资源化利用。先后主持国家自然科学基金、陕西省厅市联动项目、陕西省科协会企校企协作项目、陕西省自然科学研究项目等项目。以第一作者或通讯作者在Adv. Energy Mater.、Appl. Catal. B: Environ.、Sci. China Chem.、Chem. Eng. J.、ChemSusChem等期刊发表论文30余篇，申请和授权发明专利10项。

郝磊端，北京化工大学化学工程学院副教授，硕士生导师。2016年7月博士毕业于中国科学院化学研究所，2017年6月至2021年7月在华盛顿州立大学进行博士后研究，2021年11月加入北京化工大学化学工程学院。主要从事CO₂/N₂催化转化、多孔材料设计合成方面的研究，以第一/通讯作者在ACS Catal.、Green Chem.、Appl. Catal. B等期刊发表论文20余篇，撰写英文书籍2章节。

孙振宇，北京化工大学化学工程学院教授，博士生导师，材料化工系主任。2006年博士毕业于中科院化学所。2006至2015年先后在爱尔兰圣三一学院、德国鲁尔波鸿大学以及英国牛津大学从事博士后研究。入选德国洪堡学者。主要从事CO2、N2还原反应研究，以第一/通讯作者，在Chem、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Prog. Mater. Sci.等期刊发表论文 123篇(含 15 篇 ESI 高被引论文、6篇封面文章)，英文书籍章节 5 篇，h-index 57 (Web of Science数据)。入选Elsevier 2021、2022年度“中国高被引学者”、其研究工作获选“细胞出版社 2019 中国年度论文”、“2019 年中国百篇最具影响国际学术论文”。担任中国化工学会化学工程专委会秘书长、中国化学会高压化学专委会委员；RSC Sustainability期刊副主编；Chinese Journal of Catalysis和《物理化学学报》等编委；德国洪堡基金、法国Jean-Marie Lehn基金、瑞士和智利国家自然科学基金评审人；Nature、Nat. Synthesis、Nat. Energy、Nat. Commun.等期刊审稿人。

课题组网站：https://www.x-mol.com/groups/ZhenyuSun

Shen H, Zhan X, Hong S, et al. Ultrafine MoOx clusters anchored on g-C₃N₄ with nitrogen/oxygen dual defects for synergistic efficient O₂ activation and tetracycline photodegradation. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-5880-y.