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单氧化酶VibMO1及发散生物合成途径形成褐盖韧革菌混源萜

为了获得骨架多样的天然产物,化学家通常针对不同的分子骨架设计不同的合成路线,而生物体则利用一些常见的基本合成元件首先合成一些共同的中间体,随后再利用各种不同的后修饰反应将特定中间体转化成骨架多样的天然产物。利用为数不多的基本合成元件通过发散的生物合成途径,生物体造就了自然界琳琅满目的天然产物,因此对生物体发散的生物合成策略的研究,有助于理解天然产物结构多样性产生的机制同时可以为化学家高效的合成骨架多样的天然产物提供思路。


最近中国科学院昆明植物研究所植物化学与西部植物资源持续利用国家重点实验室曾英研究组刘吉开研究组合作,运用有机化学以及生化与分子生物学方法研究了高等真菌褐盖韧革菌中结构多样的混源萜类化合物的生物合成机制。首次在基因与酶学水平上确定了参与其中氧化脱羧关键反应的单氧化酶VibMO1,从而证实了异戊烯基取代的对苯二酚类化合物生源上来源于异戊烯基取代的对羟基苯甲酸氧化脱羧的推测,为具有重要生物学功能的该类化合物的生物合成研究奠定了重要的基础。同时,该研究初步阐明了褐盖韧革菌利用异戊烯基取代的对羟基苯甲醇产生超过30个骨架多样的混源萜类化合物的发散的生物合成途径,其中3-取代的γ丁内酯类化合物Vibralactone G (8)新颖的生物合成途径,还是首次在天然产物化学中报道。研究结果加深了对次生代谢产物结构多样性产生机制的认识,为天然产物的生物合成研究开辟了新的视野。

Angewandte Chemie International Edition, 2016, 55, 5463–5466


这一研究结果发表于《Angew. Chem. Int. Ed.》上。


http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201510928/abstract


原文:A Monooxygenase from Boreostereum vibrans Catalyzes Oxidative Decarboxylation in a Divergent Vibralactone Biosynthesis Pathway

Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 5463-5466, DOI: 10.1002/anie.201510928


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