湖南大学的王双印教授及美国凯斯西储大学戴黎明教授利用等离子体在高温的情况下对石墨烯进行刻蚀处理,成功制备了整体结构完整、表面富缺陷的石墨烯。在处理的过程中,通过控制刻蚀时间以及温度,使得表层石墨烯得到充分刻蚀但内层石墨烯保持着完好的结构。保证了石墨烯良好的导电性,大幅增加了氧气还原反应的活性位点。同时,作者使用相同的思路分别对少层的碳纳米管以及石墨进行了同样的处理,两种材料的氧还原反应催化性能都得到了显著提高,为探索高性能的氧气还原反应催化剂提供了新的思路。
合作单位南京工业大学的王强教授通过计算化学的手段验证了该材料高性能的氧气还原反应机理,密度泛函理论(DFT)计算显示石墨烯表面孔的边缘碳具有更高的电荷密度,高电荷密度碳具有更高的氧气还原反应催化活性。之前王双印教授发表在《Angew. Chem. Int. Ed,2014, 53, 10804》杂志上“Oxygen Reduction Reaction in a Droplet on Graphite: Direct Evidence that the Edge Is More Active than the Basal Plane”的工作详细阐述了边缘碳的高催化活性的有关机理。
1. http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/cc/c5cc09173j#!divAbstract
2. http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201406695/abstract
原文标题:Edge-rich and dopant-free graphene as a highly efficient metal-free electrocatalyst for the oxygen reduction reaction
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