深亚波长尺度揭示对称结构的隐藏手性光学现象

注：文末有研究团队简介 及本文科研思路分析

随着近年来现代物理学的发展，手性在光与物质的相互作用中扮演着至关重要的作用，引领了纳米光子学和量子光学的变革。当光与物质的相互作用进入到纳米领域和量子世界，各种各样的手性光学技术和量子器件需要精确地获取和操控手性光学效应，以提升光电、光辐射和光通讯等应用中手性光与物质相互作用的效率。因此，从微观上甚至是纳米尺度上揭示手性光学现象至关重要。近日，北京大学的方哲宇（点击查看介绍）团队利用手性阴极荧光显微光谱技术，在深亚波长尺度上实现对手性光学效应的表征和调控，揭示了非手性结构中隐藏的手性以及相关的手性电磁波模式和手性辐射光子局域态密度。

几何结构的镜像不能与其自身重合的特征称为手性（Chirality），其广泛存在于世界中，大到宇宙中银河系的形状，小到亚原子尺寸的微观粒子的结构。手性是自然界中许多材料的重要特征，例如DNA分子、石英晶体、蝴蝶的翅膀等，也直接决定了这些材料的物理、化学和生物特性。过去的两个世纪，常规的远场探测技术，如圆二色光谱，促进了人们对手性分子等体系的理解。可是拓展到金属纳米结构等体系时，经典的理论已经无法有效揭示其中的手性光学效应。同时，由于传统的远场探测技术受限于光学衍射极限，手性的深刻物理被隐藏起来了，急切需要超高分辨的光学表征方法来实现纳米尺度的手性光学现象表征。理解手性背后的物理原理，对于今后手性光学的发展具有重要的意义。

北京大学团队开发的手性阴极荧光显微光谱系统实现了亚波长尺度手性光学响应的探测、表征、调控及应用。实验中，重点选取了对称结构，其没有本征的远场手性光学响应，使得传统远场光学表征方法无法触及其隐藏在近场的手性。通过结构设计，在V形天线两端可以获得手性接近99%的近场电场分布。利用手性阴极荧光探测技术，可以实现对称结构隐藏手性的探测。30 keV的高能电子束经过抛物面镜上的小孔，聚焦到纳米天线上，激发结构的表面等离激元共振，产生的阴极荧光（Cathodoluminescence，CL）经过抛物面镜收集以及后续反射镜等光学元件，最终由高灵敏的光电倍增管（Photomultiplier Tube，PMT）采集。可以在PMT前加入带通滤色片，以及四分之一波片和线偏振片的组合，获得特性波段的全偏振以及左旋和右旋圆偏振阴极荧光信号。

样品扫描电镜图以及阴极荧光探测光路。图片来源：ACS Nano

在电子束的激发下，纳米天线的左端和右端分别产生了左旋和右旋圆偏振阴极荧光辐射（圆偏振度~90%）。利用电子束扫描获得左旋圆偏振阴极荧光图像，纳米天线的左端变亮，右端变暗，分别被定义为1和0，可以实现二进制编码。根据字母“C”和“L”的ASCII码，设计纳米天线阵列，利用电子束沿特定路径扫描，读取“存储”在纳米天线两端的数据，可以实现字母“C”和“L”的二进制编码信号输出。

依赖阴极荧光旋度的二进制编码。图片来源：ACS Nano

此外，纳米天线的两端还可以作为发光中心，其明暗状态与阴极荧光检测的旋度有关，可以用于旋度依赖的二维显示应用。通过设计纳米天线阵列图形，检测左旋圆偏振阴极荧光信号，可以显示字母“CL”。上述亚波长尺度下隐藏手性的发现和表征、电子束主动调控的手性阴极荧光辐射以及旋度调控的二进制编码输出和二维显示应用，为揭示手性光学新现象和调控手性光与物质相互作用提供了有效思路，对纳米光子学和手性量子光学等前沿交叉研究领域的发展具有重要意义。

依赖阴极荧光旋度的二维显示。图片来源：ACS Nano

这一成果近期发表在ACS Nano 上，文章的第一作者是北京大学博士研究生祖帅和韩天洋。

该论文作者为：Shuai Zu, Tianyang Han, Meiling Jiang, Feng Lin, Xing Zhu, Zheyu Fang

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Deep-Subwavelength Resolving and Manipulating of Hidden Chirality in Achiral Nanostructures

ACS Nano, 2018, 12, 3908−3916, DOI: 10.1021/acsnano.8b01380

方哲宇博士简介

方哲宇，北京大学物理学院百人计划研究员，全国优博，基金委优青，国家万人计划青年拔尖人才，主持科技部973课题。主要研究新型微纳光子学器件原理、材料及功能集成，在等离激元纳米尺度光学聚焦、波导、光电探测方面取得系列代表性成果。 近5年在Chem. Rev., Nano Lett., Adv. Mater., ACS Nano, Nat. Comm., Science Advances等高水平国际学术期刊上发表SCI论文80余篇，SCI他引3000余次，10篇论文入选ESI高被引(<1%)。相关工作多次被Science、Nature 子刊等顶级期刊亮点推荐和报导。

http://www.x-mol.com/university/faculty/26792

科研思路分析

Q：这项研究的最初目的是什么？或者说想法是怎么产生的？

A：如上所述，光的手性在光与物质的相互作用中扮演着重要的作用，决定了光电、光辐射和光通讯等手性应用的效率，我们的研究目的是在纳米尺度上揭示手性光学现象，这对于纳米光子学和量子光学的发展具有重要意义。由于光学衍射极限的限制，传统的光学探测方法无法实现高分辨的手性光学现象表征，使得许多手性光学现象和物理被隐藏起来了。阴极荧光显微技术作为一种非侵入式（Non-invasive）的表征方法，已经被成功用于纳米光子学领域，用于纳米结构光学模式及其耦合行为的分析。我们将阴极荧光探测拓展到手性光学领域，开发出手性阴极荧光显微光谱技术，为深亚波长尺度下的手性光学效应表征及实现高度集成的纳米光子学器件提供了有效工具，也为手性光学新现象的揭示和手性光与物质相互作用的调控提供了思路。

Q：在研究过程中遇到的最大挑战在哪里？

A：本项研究中最大的挑战是深亚波长尺度的阴极荧光测量，需要精密调节扫描电镜成像系统以及阴极荧光系统的光学聚焦，获得深亚波长分辨率的高质量图像。

同时在理论计算中，不同于常见的光学激发情形，我们团队自主开发出一套电子束激发纳米结构的模拟方法，很好地解释了实验中观测到的现象。

Q：本项研究成果最有可能的重要应用有哪些？哪些领域的企业或研究机构最有可能从本项成果中获得帮助？

A：手性阴极荧光探测原理和方法，提供了一种有效的方法来实现深亚波长尺度的手性光学效应表征和调控，这对于设计纳米光子学器件，提升光电、光辐射和光通讯等应用的效率具有重要作用。同时，电子束主动调控的方法也可以在信息存储、处理和显示等领域具有广泛的应用前景。我们相信这项研究成果将对纳米光子学和量子光子学的发展产生积极影响。