自2004年石墨烯发现以来,二维材料迅速成为近十多年来凝聚态物理、材料科学和信息科学等领域的研究热点。二维过渡金属硫属化合物(TMDCs)具有原子层薄的特征以及多样的原子结构和电子能带结构,因而表现出极其多样的物理特性。诸多研究表明,金属性TMDCs具有超导性、电荷密度波及外尔半金属性等奇特的物理性质。此外,他们在改善二维半导体器件接触性能和催化等领域也表现出独特的应用潜力。碲化铂(PtTe2)是一种第二类狄拉克半金属材料,具有倾斜的狄拉克锥能带结构。类似于第二类外尔半金属,在特定的动量方向上倾斜的狄拉克锥结构为研究磁各向异性输运性质提供了新的平台。此外,PtTe2具有超强的层间相互作用,可导致多种层数依赖新奇的电学性质。目前对PtTe2的制备主要通过化学气相传输法(CVT)和化学气相沉积法(CVD),但所制备的体单晶材料难以通过微机械剥离的方法得到原子层薄的晶体,极大限制了对其独特的物理性质开展研究。而且,最重要的挑战是无论采用CVT还是CVD合成的方法,相应的过程都要求很高的温度(~1200 ℃),如何发现和利用新的合成机制来降低这类TMDCs的生长温度也成为材料生长领域关注的热点。
为了解决上述挑战,南京大学物理学院、微结构科学与技术协同创新中心的缪峰教授(点击查看介绍)课题组发展了一种低温共熔的合成方法(图a),首次在低温固溶相合成出大尺寸、厚度在2-200 nm之间的PtTe2单晶(图b, c)。从热动力学角度,高熔点的不同厚度Pt薄膜和过量的Te粉混合,在较低温度下(500 ℃)可以形成Pt-Te共熔体。随着Te元素的不断蒸发,PtTe2析出并成核生长,最终形成PtTe2单晶。该低温共熔法整个过程经历了固-液-固三种相,因此又称为SLS(固-液-固,solid-liquid-solid)法。该技术的开发也受到了上世纪六十年代开发的、用来实现半导体纳米线低温合成的VLS(气-液-固,vapor-liquid-solid)法的启发。
缪峰教授课题组进一步利用电子束曝光工艺制备了PtTe2单晶的霍尔器件,并得到室温下TMDCs最高的电导率3.3×106 S/m(图d)。通过低温电子输运研究,他们首次在所制备的高质量PtTe2单晶中观察到弱反局域化现象。此外,该课题组还开发了一种氩等离子体刻蚀法,通过调控加速电压等参数,实现了对所合成PtTe2体单晶的逐层减薄,最终得到原子层薄的PtTe2单晶。电学性质测试表明,所制备的原子层薄PtTe2单晶依然保持超高的电导率,表现出该方法在可控制备不同层数高质量二维材料方面的优势。
(a)PtTe2单晶低温共熔法生长机理的示意图;(b)所生长的PtTe2单晶的扫描电镜成像和平面原子结构示意图;(c)PtTe2原子分辨透射电镜成像;(d)PtTe2单晶的变温电学性质,表现出超高的电导率。
该工作以“Low-Temperature Eutectic Synthesis of PtTe2 with Weak Antilocalization and Controlled Layer Thinning”为题发表在材料领域重要期刊Advanced Functional Materials上。论文的第一作者是南京大学物理学院的博士后郝松博士,通讯作者是南京大学的缪峰教授、梁世军副研究员。该工作还得到东南大学孙立涛教授课题组、倪振华教授课题组,中科院半导体所谭平恒研究员课题组以及南京大学王振林教授课题组的实验协助和支持。相关研究得到微结构科学与技术协同创新中心的支持以及国家杰出青年科学基金、科技部“量子调控”国家重大科学研究计划(青年科学家专题)项目、江苏省杰出青年基金、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费和中国博士后科学基金等项目的资助。
该论文作者为:Song Hao, Junwen Zeng, Tao Xu, Xin Cong, Chenyu Wang, Chenchen Wu, Yaojia Wang, Xiaowei Liu, Tianjun Cao, Guangxu Su, Lanxin Jia, Zhangting Wu, Qian Lin, Lili Zhang, Shengnan Yan, Mengfan Guo, Zhenlin Wang, Pingheng Tan, Litao Sun, Zhenhua Ni, Shi‐Jun Liang, Xinyi Cui, Feng Miao
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Low‐Temperature Eutectic Synthesis of PtTe2 with Weak Antilocalization and Controlled Layer Thinning
Adv. Funct. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adfm.201803746
导师介绍
缪峰
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